论文标题:前沿动态2020年度优秀论文评选公布
期刊:Frontiers of Environmental Science & Engineering
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为鼓励和宣传环境科学与工程领域的创新性成果,Frontiers of Environmental Science & Engineering (FESE)编委会对本刊2020年发表的106篇论文进行了认真评审,最终来自南京大学周庆和东北师范大学霍明昕团队的2篇研究论文,入选2020年度优秀论文。这是本刊连续第11年进行优秀论文评选。2020年度FESE“优秀论文奖”获奖论文信息公布如下,欢迎关注。
网页链接:
https://journal.hep.com.cn/fese/EN/10.1007/s11783-021-1424-4
01
文章信息
一种高效固相萃取树脂填料及其在固相萃取-超高效液质联用技术检测环境水体里44种PPCPs中的应用
An efficient resin for solid-phase extraction and determination by UPLCMS/MS of 44 pharmaceutical personal care products in environmental waters
朱峰,姚志建,吉文亮,刘德晔,张昊,李爱民,霍宗利,周庆
原文链接:https://journal.hep.com.cn/fese/EN/pdf/10.1007/s11783-020-1228-y
文章出版:Front.Environ.Sci.Eng.2020, 14(3): 51
文章亮点
克服亲水单体和疏水单体难相容的瓶颈问题,成功制备出同时具备亲疏水骨架的GCHM新材料。
以GCHM为固相萃取填料,其对水体中44种PPCPs的回收率优于商业化材料Oasis®HLB。
建立的基于新型填料的SPE-UPLCMS/MS检测方法,对水体中44种PPCPs的检出限可低至0.03 ~ 0.6 ng/L。
文章简介
样品前处理是环境水体中微污染有机物准确分析的重要保障过程。针对近年来广受关注的新兴有机污染物,其浓度很低(pg/L到ng/L),种类繁多,不同的亲疏水等特性给前处理过程带来了困难,亟需开发出同时对性质迥异的污染物均可高效富集分离的新技术。
本研究围绕目前应用最为广泛的固相萃取技术(SPE),以N-乙烯基吡咯烷酮和二乙烯基苯为原料,利用乳液胶束-分步反应法成功制备出一种亲水性多孔吸附聚合物材料GCHM。通过表征(图1)发现其粒径集中在50 μm,比表面积可高达800m2/g, 孔道丰富且以中孔为主,利于萃取过程中目标物质的传质。此外,高N含量(2.1%)和较小的接触角(76°)均证实了该材料在传统二乙烯苯疏水骨架上成功实现了亲水改性。
为进一步评价该材料作为固相萃取填料的性能,论文选取Oasis®HLB商业固相萃取柱做对比,针对环境水样中常见的10个类别共44种药物和个人护理产品(PPCPs)开展研究。在考察优化了吸附剂用量、溶液pH、溶液加载速度等影响因素后,对比了在最佳固相萃取条件下两种SPE柱的绝对回收率。结果发现使用GCHM作为固相萃取材料的样品中44个PPCPs的平均绝对回收率为75.6%,相比商用Oasis®HLB材料有较大的优势。其中,GCHM前处理后有21个PPCPs的绝对回收率在80%~120%之间,Oasis®HLB则仅有14个。
在此基础上,建立的利用GCHM固相萃取小柱与UPLC-MS/MS(ESI)联用方法(图2),其方法检出限(MDL)范围为0.03~0.6 ng/L,可基本满足目前各类环境样品分析的要求。采用该方法对长江、淮河、太湖10个环境水样、江苏常州1个地下水样品、厦门1个污水样品和福建九龙江2个海水样品进行了PPCPs检测分析。针对本文中所涉及的10类44种PPCPs,有22个化合物可被检出,其浓度在0.5ng/L到1590 ng/L之间。
综上,GCHM是针对水体中各类有机污染物的高效固相萃取材料,其有望替代Oasis®HLB成为固相萃取前处理方向的重要产品。目前,该材料已在江苏国创环保科技有限公司实现产品化,并在推广过程中得到相关高校院所和企事业单位的广泛认同。
图1 GCHM材料表征图
图2 文章摘要图
02
文章信息
不同水源条件下再生水中大肠杆菌在地下环境中的迁移机制
Transport of bacterial cell (E. coli) from different recharge water resources in porous media during simulated artificial groundwater recharge
范伟,李奇,霍明昕,王小雨, 林山杉
原文链接:https://journal.hep.com.cn/fese/EN/pdf/10.1007/s11783-020-1242-0
文章出版:Front. Environ. Sci. Eng. 2020, 14(4): 63
文章亮点
• 地表入渗池驻留(及管网输配)过程改变了细菌表面特征。
• 细菌表面特征及水化学条件共同影响了其在多孔介质中的迁移沉积行为。
• 不同回灌水源中大肠杆菌在地下环境呈现不同的迁移扩散能力。
文章简介
当前,水资源的再生与利用已成为全球应对水资源危机的重要策略。雨洪水、天然地表水、污水厂出水等常规/非常规水资源通过管网输配、引流入渗等途径再次进入天然/社会水循环系统,以生态补水、农业灌溉、景观绿化、地下回灌储存等方式得到再利用,极大缓解了缺水地区的水均衡压力。
在上述各种再生水利用方式中,不同源水(或经过再生处理)回灌储存于地下含水层中,是全球倍受关注的水回用途径。我国北方干旱半干旱缺水地区逾90%人口的供水依赖地下水的开采,全国范围内形成地下水超采区400多个,总面积达到62万km2,补给涵养地下含水层以避免次生环境地质问题迫在眉睫。与此同时,我国水资源再生利用率总体不足10%,再生利用总量仅约占全国总供水量的0.75%,不足美国的9%。按照《国家节水行动方案》、《水污染防治行动计划》及《关于推进污水资源化利用的指导意见》等国家战略要求,到2025年,全国地级及以上缺水城市再生水利用率需达到25%以上。这意味着我国需要开辟大规模的再生水循环利用途径、消解新增的大量再生水,并改变过去“即排即用”单线条的再生利用模式,探索具有“动态调蓄/缓冲”功能的新途径。结合上述两方面,将各类常规/非常规水源基于特定的水质标准进行处理,采用适宜的工程技术将其回灌储存于地下空间,满足保障后续用水安全的水量和水质需求,可同步解决地下水和再生水两方面的问题,成为契合新时期水资源和环境保护国家重大需求的前沿和热点。东北师范大学霍明昕教授课题组长期致力于再生水地下储存方向的研究,针对再生水地下储存的水质安全保障技术及其过程调控取得了系列成果。
再生水中的病原微生物可能随流进入地下水(人居)环境中并引发健康风险,定量解析其在环境复合介质中的迁移行为、评估其扩散风险因而成为再生水领域关注的焦点问题。本研究依托再生水地下回灌储存背景,以大肠杆菌E.coli为模式微生物,以雨洪水、天然地表水、污水厂出水为回灌水源,从生物胶体在饱和多孔介质中的迁移沉积机理出发,考虑“地表入渗池驻留-地下多孔介质渗流”两阶段,研究管网输配/地表入渗池驻留过程对大肠杆菌表面性质的改变,以及这种改变对E.coli后续在地下环境迁移沉积的影响。
本研究从有机物含量与结构、无机离子类型及离子强度等方面对不同水源进行了分析;通过细菌形貌、Zeta电位、亲疏水性、胞外聚合物组成与含量等揭示了不同水源环境中E.coli表面特征的响应;采用XDLVO理论与模型对不同条件下细菌与多孔介质颗粒之间的相互作用强度进行定量分析;进而开展一维渗流模拟柱实验,对比分析了不同回灌水源条件下E.coli的随流穿透曲线及沉积截面分布,并构建饱和多孔介质中生物胶体的对流-弥散-阻滞多相数值模型,对反映E.coli迁移沉积机理的关键参数进行反演,从而定量判别了不同回灌条件下E.coli的的迁移扩散风险水平,为不同水源地下回灌实际工程中病原微生物风险的预测和控制提供了指导依据。
和正常培养生长状态的E.coli相比,在上述三种回灌源水的体系中,由于寡营养胁迫,E.coli表面电位电负性更强,水动力直径、胞外聚合物EPS含量及表面疏水性降低,细胞外膜蛋白多样性增加。其中,E.coli水动力直径和疏水性的情景顺序为二级出水>河水>雨水,而表面电位电负性和EPS含量则遵从二级出水<河水<雨水。E.coli在随流迁移过程中,可能由于拦截、重力、水动力、布朗运动等作用与含水介质颗粒发生碰撞接触,尽管E.coli和介质颗粒均为电负性,但由于XDLVO曲线中二级能肼的存在,使得接触后这两类颗粒仍可能发生粘附。从生物胶体性质而言,更小的粒径、更强的电负性、更低的EPS含量和更强的亲水性有利于胶体颗粒的迁移,二级出水更高的离子强度和二价阳离子含量则能够通过架桥和抑制双电层厚度来进一步降低胶体颗粒的运移能力。综合理论分析及柱实验和模型结果发现,对于常见诸地下回灌场地的中砂介质而言,在雨水回灌条件下E.coli仅有2.70%被地层截留,而这一比率在河水和二级出水中分别达到10.38%和16.93%,这三类回灌水源情景下E.coli多相模型沉积系数分别为0.078,0.146和0.286 /min。可见,无论采用何种回灌水源,E.coli均具有较高的地层穿透能力,常见再生水回灌干湿交替周期下、寡营养条件胁迫能够提高E.coli的迁移能力(增加19-31%),一旦随流进入地下环境,将引起较大距离/范围的污染扩散;对于常见的污水厂出水入河补给地下水情景,河水与雨水比例愈高,E.coli迁移扩散风险越大。
图1 文章摘要图
图2 不同回灌水源环境中生存对E.coli表面特征的影响
图3 不同回灌水源条件下E.coli在饱和多孔介质中的迁移沉积特征
(a)穿透曲线;(b)截留曲线
Frontiers of Environmental Science & Engineering(FESE)期刊由高等教育出版社、中国工程院和清华大学联合主办,Springer负责海外发行。FESE于2007年创刊,现任主编为清华大学曲久辉院士和美国佐治亚理工学院John C. Crittenden院士。FESE聚焦环境领域前沿问题与研究成果,发文体裁包括综述论文、研究论文、短讯、评论和展望等,主题涵盖环境科学与工程领域全部方向,重点关注开创性、跨学科的研究,旨在打造具有国际影响力的高水平学术交流平台,已被SCI、Ei、INSPEC、EMBiology、SCOPUS和CSCD核心库等收录,入选“中国科技期刊卓越行动计划”重点期刊。自2022年起转为月刊出版。
《前沿》系列英文学术期刊
由教育部主管、高等教育出版社主办的《前沿》(Frontiers)系列英文学术期刊,于2006年正式创刊,以网络版和印刷版向全球发行。系列期刊包括基础科学、 、工程技术和人文社会科学四个主题,是我国覆盖学科最广泛的英文学术期刊群,其中13种被SCI收录,其他也被A&HCI、Ei、MEDLINE或相应学科国际权威检索系统收录,具有一定的国际学术影响力。系列期刊采用在线优先出版方式,保证文章以最快速度发表。
高等教育出版社入选“中国科技期刊卓越行动计划”集群化项目。Frontier系列期刊中:13种被SCI收录;1种被A&HCI收录;6种被Ei收录;2种被MEDLINE收录;11种中国科技核心期刊;16种被CSCD收录。
中国学术前沿期刊网
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