氮掺杂碳材料电催化还原二氧化碳的活性位点。课题组供图
近日，中国科学院大连化学物理研究所研究员邓德会团队在无金属氮掺杂碳电催化还原二氧化碳研究中取得新进展，通过可控合成含有不同氮物种及掺杂量的氮掺杂碳材料，揭示了石墨氮调控的近邻碳是电催化还原二氧化碳制一氧化碳的活性位点。为深入认识电催化还原二氧化碳的机制，以及理性设计催化剂提供了借鉴。相关研究成果发表在Cell Reports Physical Science上。
利用可再生能源将二氧化碳转化为高附加值化学品是降低碳排放和缓解化石资源短缺的一个有效策略。一氧化碳是一种重要的化工合成原料，因此电催化还原二氧化碳制一氧化碳是二氧化碳有效利用的一条重要途径。氮掺杂碳材料具有良好的导电性和易于调变的电子特性，在电催化还原二氧化碳制一氧化碳中展现出了优异的催化性能。
邓德会介绍“研究团队在长期深入研究石墨烯限域单原子催化剂的基础上，创新地利用氧化硅球模板辅助热解酞菁分子的方法，可控地制备了一系列含有不同氮物种和掺杂量的氮掺杂泡沫碳催化剂”。经电化学活性测试表明，相对于吡啶氮和吡咯氮含量相对高的样品，石墨氮含量高的样品显示了最高的一氧化碳选择性，在-0.5 V vs. RHE时，一氧化碳法拉第效率高达95%。理论计算研究显示，石墨氮近邻碳原子位点上的电催化二氧化碳还原到一氧化碳的过电位，显著低于电解水析氢（HER）的过电位，从而可以有效促进二氧化碳还原；吡啶氮本身由于对H*的强吸附而被阻塞，而在吡啶氮附近碳原子上的HER反应过电位比二氧化碳还原的更低；吡咯氮对两种反应均无明显促进效果。因此，相比于吡啶氮和吡咯氮，石墨氮的引入有效地促进了其近邻碳原子催化二氧化碳还原制一氧化碳的催化活性。
相关论文信息：https://doi.org/10.1016/j.xcrp.2020.100145
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