飞秒激光直写技术是一种具备三维加工能力的制造技术，其加工分辨率问题一直是研究者关注的重点和国际研究前沿。采用多光子吸收可以在聚合物材料中达到亚10 nm精度，在硬质材料中可以达到亚百纳米精度，超越光学衍射极限。然而，激光加工精度能否进一步突破，下一个极限精度是什么？近日，清华大学精密仪器系孙洪波教授和方红华副教授在飞秒激光极限加工精度和单光子器件制备领域取得了重要进展：研究人员实现了接近量子极限的激光加工精度，为单光子及量子比特器件的激光制备提供了新的技术路线。
该研究成果以“Laser Manufacturing of Spatial Resolution Approaching Quantum Limit”为题，在线发表在期刊 Light: Science & Applications。该论文的第一作者为清华大学精密仪器系2019级博士生王晓杰。论文通讯作者为清华大学精密仪器系孙洪波教授与方红华副教授。此外，这项研究得到了国家重点研发计划、国家自然科学基金、清华-佛山创新专项基金和精密测试技术及仪器国家重点实验室的资助。
飞秒激光加工是当今世界最重要的精密加工手段之一，其独特的加工方式使其能够实现任意三维结构的加工制备，从而在集成光学、量子集成芯片等领域发挥着至关重要的作用。这一技术的优势在于其能够在非真空条件下实现无掩模快速刻写，并实现超越光学衍射极限的加工精度。随着科技的不断进步，各类纳米器件、光量子器件、光子芯片的制备对加工精度提出了更高的要求。例如，单电子晶体管、单光子发射器、单原子存储器或量子比特器件等都需要更高的制造空间分辨率（小于10纳米，远远超出光学衍射极限）。为了满足这些需求，研究激光极限加工精度和探索飞秒激光近原子尺度制造的新技术、新机理变得至关重要。在飞秒激光加工领域，研究者们一直在探索继光学衍射极限之后的下一个极限精度。这一极限精度的突破将为各类光量子器件、集成量子芯片的发展和制备提供新的技术路线和更广阔的发展前景。下一个极限精度是什么？
飞秒激光近原子尺度制造的技术难点源于点缺陷的物理尺寸与衍射极限焦斑之间接近两个数量级的差距。要实现近原子尺度激光加工需要精确锁定材料的损伤阈值，然而材料损伤的检测方式（例如光谱检测，扫描电子显微镜等）依赖于仪器的灵敏度，难以确定材料的本征损伤阈值（化学键强度）。
针对此难点，研究团队提出了阈值追踪锁定技术（TTL技术）并在实验上实现了亚5nm精度的激光制造。此方法利用额外的激光脉冲（探测光）来检测目标材料在初始脉冲（加工光）作用下是否已经产生了原子损伤。如果加工脉冲已经产生了原子损伤，在探测脉冲的作用下，该损伤区域会被进一步扩大从而在光学显微镜下被探测到。
值得一提的是，这种反馈方法不依赖于仪器的探测灵敏度，可以精确锁定目标材料的本征损伤阈值从而进行纳米尺度的激光制造。反馈机制的引入，使得我们能够精准控制激光对材料的加工过程，极大地提升了加工精度。
更重要的是，当激光能量接近原子尺度损伤阈值时，单个原子的激光烧蚀并不一定发生在聚焦光斑的几何中心。这是由于在该极限状态下，入射激光提供的能量梯度（高斯分布的顶端）将非常平缓。而此时，在近原子尺度下，晶格中的电子由于量子力学不确定性原理，其位置波动和能量涨落的不确定性将接近甚至大于激光提供的能量梯度。由激光能量梯度定义的击穿区域将失效，原子的烧蚀主要电子位置的波动，能量的涨落来主导，表现为原子在某一个区域（~几纳米，具体数值跟目标材料相关）随机击穿或去除。
研究团队论证了该工作中的激光制造精度已达到量子极限，这是继光学衍射极限之后的一个新的里程碑。这一突破意味着我们可以利用飞秒激光在原子尺度上制造出更加复杂和精细的结构，对于未来的纳米科技和量子计算领域具有重大意义。
图1：飞秒激光近原子尺度制造精度的机制及实验验证
研究团队将该制造方法应用于量子光源的制备，成功在宽禁带半导体中制备出了纳米级定位精度的高性能单光子源。通过计算机程序的控制，可以实现大规模、任意图案的单光子源阵列的激光制备，以确定性的方式在激光加工位点获得一个单光子源，产率近乎达到100%，单光子纯度非常高。
此外，利用飞秒激光近原子尺度制备的量子光源具有非常高的亮度，每秒可以发射近千万个光子（目前可见光波段亮度最高），并且具有高的光子计数稳定性。在实验室条件下，这些单光子源在持续一年的时间里一直保持非常稳定和优越的性能。
值得一提的是，TTL技术具有广泛的材料适应性，开辟了纳米器件制备工艺新途径，在各类光量子器件、纳米传感器件的激光制备等领域具有重要的应用前景。通过使用该技术，我们能够以前所未有的精度和效率制备出高质量的单光子源，为未来的量子科技和纳米制造领域带来了新的可能性。
图2：近原子尺度制造大规模量子色心及荧光光谱、单光子纯度表征
图3：近原子尺度制备的单光子源的亮度，偏振及稳定性表征
通讯作者
孙洪波，清华大学精密仪器系长聘教授、博士生导师、清华大学精密仪器系学术委员会主席。国家杰出青年科学基金获得者（2005）、教育部长江学者特聘教授（2005），国家科技创新领军人才，全国优秀博士论文指导教师。
孙洪波教授是超精细激光加工领域世界知名的科学家之一，长期专注超快激光超精细特种制造领域的研究，包括超快激光与物质相互作用机理，制备微光学、微电子、微机械、微流控、微光电、传感、生物和仿生结构与器件；开拓超快光谱研究方法，探索前沿光电和电光转换动力学，系列工作为我国紧迫需求提供关键技术与解决方案。
围绕上述研究内容发表在Science、Nature Physics、Nature Photonics和Light: Science & Applications等高水平学术杂志发表SCI论文500余篇，被SCI论文引用30000余次，H因子90；研究结果被Nature、Science和Laser Focus World 等杂志专题介绍100余篇次，150余次国际会议邀请报告，荣获2020年国家自然科学奖二等奖（排名一）、2023年度全国创新争先奖。目前任中国光学学会微纳光学专业委员会主任、 中国感光学会激光微纳成形专业委员会主任、原国务院学位委员会学科评议组成员、自然科学基金重大项目负责人。
方红华，清华大学精密仪器系副教授。研究课题主要围绕着超快激光制造的新机理、新材料、新结构、新性能加工，利用超快激光在宽禁带材料中实现超精细加工；开发新型高时空分辨光学探测技术，探测新光电材料和器件中的超快光子电子运动过程。美国光学学会，SPIE学会，中国光学学会，中国光学工程学会会员。目前主持国家自然科学基金重点项目以及面上项目等。（来源：LightScienceApplications微信公众号）
相关论文信息：https://doi.org/10.1038/s41377-023-01354-5
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