近日,中国科学院大连化学物理研究所张涛院士、研究员王晓东、副研究员黄传德团队与西安交通大学常春然教授等合作,在单原子催化甲烷高效转化研究中取得新进展。相关成果发表在《德国应用化学》。
甲烷直接转化制含氧化合物被公认为催化领域的“圣杯反应”,与传统的甲烷间接利用法相比,甲烷直接转化具有能耗低、流程短、经济性好等优点。然而,由于甲烷C-H键键能较高,室温下难活化,同时,目标产物易被过度氧化生成二氧化碳。因此,设计兼具高活性和高选择性的催化剂是目前研究的重点。
本工作中,研究团队提出一种一氧化碳分子修饰的策略,用于调控单原子催化剂M1-ZSM-5电子结构,从而提高甲烷直接转化的反应效率。同时,该策略具有较好普适性,通过CO分子修饰,M-1-ZSM-5系列催化剂的TOF可提高3.2至11.3倍。
本工作开发出了电子状态可调的分子筛负载M-O孤立活性中心,为实现温和条件下甲烷选择转化制化学品提供一条新的研究思路。(来源:中国科学报 孙丹宁)
相关论文信息:https://doi.org/10.1002/anie.202315343