论文标题：Nucleation-controlled growth of superior lead-free perovskite Cs3Bi2I9 single-crystals for high-performance X-ray detection

期刊：Nature Communications

作者：Yunxia Zhang, Yucheng Liu et.al

发表时间：2020/05/08

数字识别码：10.1038/s41467-020-16034-w

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近期，陕西师范大学材料科学与工程学院刘生忠教授课题组在Nature Communications上发表题为“Nucleation-controlled growth of superior lead-free perovskite Cs3Bi2I9 single-crystals for high-performance X-ray detection”的研究论文。该团队报道了采用成核控制法生长高质量的全无机非铅钙钛矿Cs3Bi2I9单晶并应用于高性能的直接X射线探测器。

图1：基于Cs3Bi2I9单晶的X射线探测器

X射线探测器广泛应用于医学诊断、环境监测，工业无损检测、安全检查等领域。现有用于X射线探测的材料普遍存在制备温度高，工艺复杂，成本高等特点。近几年，低成本、制备工艺简单的有机无机杂化铅卤钙钛矿在直接X射线探测方面已展现出优异的性质，如高的X射线吸收系数，低的X射线检测限以及高的灵敏度等。但是，有机无机杂化铅卤钙钛矿要实现进一步应用还存在以下几个挑战：1. 含有大量的高毒性铅会限制其广泛应用；2. 含有有机组分，其热稳定性较差；3. 高的离子迁移率，使得制备的器件工作稳定性差。尤其是需要在高电场下工作的X射线探测器，离子迁移引起的响应不稳定性非常明显。4. 低的体电阻率，使得器件产生较高的暗电流。以上几个问题极大地限制了有机无机杂化钙钛矿材料在X射线探测方面的应用。

全无机Cs3Bi2I9单晶的热稳定性（550 °C不分解）、不含有高毒性铅、低离子迁移率和高体电阻率等特点，很好的解决了有机无机铅卤钙钛矿存在的不足。然而，Cs3Bi2I9的结构为缺陷型钙钛矿，这种材料在低温溶液中一旦达到临界点，极易成核，即存在优势晶核的条件下，也会继续大量成核，难以控制，因此，低温溶液法生长大尺寸高质量的Cs3Bi2I9晶体存在一定的挑战。针对这一难点，该研究团队开发了一种成核控制的低温溶液法来培养大尺寸的Cs3Bi2I9钙钛矿单晶。利用该技术，成功获得厘米级大小的高质量晶体。更重要的是，由于Cs3Bi2I9单晶具有高的X射线吸收效率，低的缺陷态密度和离子迁移率，以及低的噪声电流等优势，因此使用Cs3Bi2I9单晶制备的探测器对X射线表现出较高的探测性能。在50 V mm-1的电场强度下，Cs3Bi2I9单晶X射线探测器的灵敏度达到1652.3 μC Gyair-1 cm-2，检测限为130 nGyair s-1。由于该器件具有超稳定的基线和输出信号，从而展现出优异的成像能力。此外，Cs3Bi2I9单晶优异的热稳定性保证了该单晶X射线探测器在100 °C高温下也可以稳定的工作。

摘要：The organic-inorganic hybrid lead halide perovskites have emerged as a series of star materials for solar cells, lasers and detectors. However, the issues raised by the toxic lead element and marginal stability due to the volatile organic components have severely limited their potential applications. In this work, we develop a nucleation-controlled solution method to grow large size high-quality Cs3Bi2I9perovskite single crystals (PSCs). Using the technique, we harvest some centimeter-sized single crystals and achieved high device performance. We find that X-ray detectors based on PSCs exhibit high sensitivity of 1652.3 μC Gyair−1 cm−2 and very low detectable dose rate of 130 nGyair s−1, both desired in medical diagnostics. In addition, its outstanding thermal stability inspires us to develop a high temperature X-ray detector with stable response at up to 100 °C. Furthermore, PSCs exhibit high X-ray imaging capability thanks to its negligible signal drifting and extremely high stability.

（来源：科学网）