自旋电子学研究如何利用电子自旋进行信息存储、传输和处理，其核心研究内容之一就是探索和调控新型的电荷-自旋转换机制。对该转换机制的研究不但有助于揭示电子自旋在材料中的行为，解开自旋与电荷之间相互作用的奥秘，也是利用自旋自由度实现新原理信息处理器件，特别是新型计算器件的物理基础。同时，由于其可扩展性和与CMOS技术的兼容性，具有垂直磁各向异性（PMA）的铁磁材料是实现高密度存储和存算一体自旋器件的理想材料体系。因此，将电荷-自旋转换过程与PMA铁磁体系的磁化状态耦合，实现时间反演奇的电荷-自旋转换效应，将为自旋-电荷转化机制的调控研究引入新的思路，有望为开发下一代自旋电子学器件提供新的技术途径。然而，受限于传统铁磁材料的高晶格对称性，铁磁自旋霍尔效应等时间反演奇的电荷-自旋转换机制仍未被发现，限制了相关领域的发展。探索新型的低维铁磁量子材料体系，实现高效且可调控的自旋-电荷转换机制，是自旋电子学领域亟待解决的一个关键科学问题。
面对上述机遇与挑战，近日，南京大学物理学院梁世军副教授和缪峰教授团队、联合南京理工大学理学院程斌教授、澳门大学肖聪助理教授与杨声远教授等团队在理论上提出在磁性-拓扑异质结体系界面处衍生出的自旋流偶极矩可以产生时间反演奇的磁自旋霍尔效应，并在实验上利用“原子乐高”方法构筑Fe3GeTe2/MoTe2范德华异质结，观测到依赖于磁矩方向的电荷-自旋转换效应，证实了自旋反演奇的界面电荷-自旋转换效应。合作团队进一步利用该磁自旋霍尔效应的可调性和高度线性特征，提出了新型存内计算概念器件和以此为基本单元的二值神经网络，为基于自旋电子学的低功耗存内计算器件开发提供了全新的思路。
在这项工作中，研究团队利用垂直磁各向异性铁磁金属Fe3GeTe2（简称为FGT）和拓扑半金属MoTe2构建了多端异质结器件（图1a），通过选用不同测试构型实现非局域的自旋电荷转化机制的电学表征。其中，MoTe2同时具备高自旋-电荷转化效率以及长自旋扩散长度，因此可借助其逆自旋霍尔效应实现非局域自旋的探测。研究团队首先将FGT作为磁性电极，对MoTe2自旋输运特性进行表征，测得显著的逆自旋霍尔信号（图1b）与自旋霍尔信号（图1c），展示了MoTe2非局域自旋探测器的高效性。借助该自旋探测器，研究团队进一步证实了异质结界面处的磁自旋霍尔效应。实验上在FGT中施加电流，同时通过垂直外磁场调控FGT磁矩方向，可在MoTe2自旋探测器处测得与FGT磁翻转对应的跳变信号（图2a, 2b）。这表明FGT/MoTe2界面处电荷-自旋转化产生的自旋流受FGT磁矩方向调控，即时间反演奇的磁自旋霍尔效应。值得注意的是，相同测量结构下的FGT/石墨多端器件无磁场依赖的回滞信号，这排除了反常霍尔效应的影响。同时，测到的逆磁自旋霍尔效应测量结果（图2c）与磁自旋霍尔效应测量结果（图2a）符合昂萨格倒易关系，证明该效应为线性效应。这与所测信号大小随注入FGT电流大小呈线性变化（图2d）的结果相印证，排除了热效应在测量结果中的贡献。
图1：非局域输运测量构型与自旋霍尔效应表征。a.FGT/MoTe2器件构型示意图。磁场方向沿z方向，各电极用数字标识。b.逆自旋霍尔信号随磁场的变化。c.自旋霍尔信号随磁场的变化。
图2：磁自旋霍尔效应非局域测量表征。a.磁自旋霍尔效应测量构型与测量结果。b.改变注入电流方向测磁自旋霍尔效应所得结果。c.逆磁自旋霍尔效应测量构型与测量结果。d.磁自旋霍尔效应测量信号大小随注入电流线性变化。
理论计算揭示，观测到的磁自旋霍尔效应来源于FGT/MoTe2异质结界面诱导的对称性破缺对磁性与拓扑耦合的能带的调制作用。研究团队通过对称性分析发现，单一FGT材料的高对称性使磁自旋霍尔电导分量为零（图3a）。而通过“原子乐高”界面工程可以打破对称性的限制（图3b），在FGT/MoTe2异质结体系中实现界面磁自旋霍尔效应。为进一步揭示界面磁自旋霍尔效应的微观机制，研究团队引入了可直接刻画该效应的物理量，即自旋流偶极矩，其动量空间积分即为体系的磁自旋霍尔电导。第一性原理计算表明自旋流偶极矩动量空间分布不具有空间反演对称性（图3c），表明异质结体系的磁自旋霍尔电导分量
不为零。此外，合作团队基于第一性原理计算得到的
与温度的依赖关系与实验结果相符（图3d）。当铁磁层磁矩翻转时，自旋流偶极矩动量空间分布发生调制，这使得界面处的纵向电流可以诱导产生实验上观测到的受磁矩调控的横向自旋流（图3e和f）。
图3：界面磁自旋霍尔效应物理机制。a.FGT晶格结构示意图，FGT晶格对称性使
受限为零。b.FGT/MoTe2异质界面晶格结构示意图，对称性破缺允许
非零。c.动量空间自旋流偶极矩
分布。d.磁自旋霍尔电导随温度变化的计算结果与实验结果相一致。e，f.拓扑/铁磁异质结中界面磁自旋霍尔效应物理图示。界面纵向电流诱导产生可被铁磁层磁矩调控的自旋流。
最后，研究团队利用界面磁自旋霍尔信号受磁矩调控且高度线性的特性，结合高效非局域自旋探测方案，提出了新型存内计算器件memtransformer。该器件具有非易失性，输入的电压信号经电荷-自旋-电荷转化过程最终以电压信号输出（图4a），且输入输出信号存在受磁矩调控的线性对应关系（图4b）。基于上述特性，memtransformer器件阵列可用作存内计算并且具有可级联性，有望解决电流-电压信号转化中的功耗问题。作为概念验证演示，研究团队基于两个互联的memtransformer器件，展示了向量相乘运算（图4c）。进一步，研究团队提出了基于memtransformer器件阵列的双值卷积神经网络（图4d-e）。该网络卷积层间连接无需激活函数，其对MNIST手写数字识别的准确率与基于阻变器件网络的识别准确率相当（图4f）。该工作为探索实现新的自旋-电荷转化机制以及扩展相应材料平台提供了范例，同时也为低功耗自旋存内计算提供了新的思路。
图4：memtransformer器件概念及应用展示。 a. memtransformer器件概念展示。b. memtransformer器件输入输出关系。c.两个memtransformer器件级联构成的阵列实现向量相乘功能。d.基于memtransformer阵列构建的双值卷积神经网络。e.卷积核阵列架构。f.基于memtransformer构建的双值卷积神经网络对数字识别的准确率与基于阻变器件网络的性能相当。
相关研究成果以“Interfacial magnetic spin Hall effect in van der Waals Fe3GeTe2/MoTe2heterostructure”（范德华异质结Fe3GeTe2/MoTe2中的界面磁自旋霍尔效应）为题于2024年2月7日发表在Nature Communications《自然·通讯》上（https://www.nature.com/articles/s41467-024-45318-8）。南京大学物理学院博士生戴玉頔、熊俊林与新加坡科技设计大学盖彦峰博士为该工作的共同第一作者，南京大学梁世军副教授、缪峰教授、南京理工大学程斌教授、澳门大学肖聪助理教授为该工作的共同通讯作者。澳门大学杨声远教授提供了重要的理论支持，中科院物理所石友国课题组和美国Rutgers大学的Sang-Wook Cheong课题组提供了实验所需样品。该工作得到科技部国家重点研发计划项目、国家自然科学基金委优秀青年基金、国家自然科学基金委重点/面上/青年项目、中科院先导B项目、中央高校基本科研业务费、以及固体微结构物理国家重点实验室、人工微结构科学与技术协同创新中心等的支持。
论文链接：https://www.nature.com/articles/s41467-024-45318-8
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