导读
随着晶体管微缩接近物理极限，集成光子器件逐渐成为数据通信与计算技术的重要发展方向。电光调制器是集成光子系统的核心元件之一，目前主要基于硅光、磷化铟、铌酸锂等材料平台，但这些材料的电光效应较弱，难以同时满足低驱动电压和高集成密度的发展需求。钛酸钡（BTO）因卓越的电光响应被视为具有重要发展潜力的材料平台，但其外延生长面临挑战：采用低折射率衬底有利于光场束缚，却因晶格失配而导致薄膜晶体质量和电光性能下降（恶化）。
近日，清华大学材料学院李千副教授与电子工程系孙长征教授团队提出自缓冲层应变工程策略，在低折射率LaAlO3-Sr2TaAlO6（LSAT）衬底上实现高性能BTO薄膜外延。该方法利用生长初期形成的自缓冲层诱导出横向周期应变调制，稳定多畴结构并形成极化纳米区域，从而实现253 pm/V的有效线性电光系数（为铌酸锂薄膜的8倍以上），并同时将居里温度提升至200 °C（块体值为120 °C）。在此基础上，团队开发了首个基于BTO/LSAT的片上电光调制器，获得0.7 V·cm的半波电压长度积和28 GHz电光6 dB带宽。
这一成果突破了BTO薄膜在氧化物绝缘体上的外延技术瓶颈，验证了其作为低电压高速调制平台的可行性，为规模化集成光子芯片发展提供了新路径。相关成果以“Self-Buffered Epitaxy of Barium Titanate on Oxide Insulators Enables High-Performance Electro-Optic Modulators”发表于《Light: Science & Applications》。
研究背景
电光调制器是实现电光信息转换的关键器件，在数据通信与光计算等领域受到广泛关注。然而，硅、磷化铟、铌酸锂材料的电光效应较弱，不利于实现高密度片上光子集成。近年来，钛酸钡（BTO）因其出色的电光响应而被认为是最具潜力的集成光子材料之一。但目前BTO薄膜的电光系数仍显著低于BTO体材料水平，这主要来源于一个内禀矛盾：采用低折射率衬底有利于增强光场束缚，却因晶格失配度大而导致薄膜结晶质量和电光性能下降。绝缘钙钛矿氧化物LaAlO3-Sr2TaAlO6（LSAT）单晶衬底在低折射率和晶格兼容性之间实现了较优平衡，并同时具备大尺寸和低成本等优势。然而，在LSAT上外延的BTO薄膜常因压应变诱导出面外或混合极化取向，这些部分具有难以翻转的极化状态，与片上光子器件普遍采用的面内波导与电极结构不兼容。因此，如何利用晶格失配调控BTO薄膜的极化构型，成为提升其电光性能的关键问题。
研究亮点
受铁电材料中多晶型相界增强极化效应的启发，本研究提出了一种自缓冲层应变工程方法。利用BTO与LSAT之间的晶格失配，在薄膜生长初期引入周期性位错成核位点，使局部区域应变弛豫，并诱导上层薄膜形成周期性的a/c多畴结构，从而实现横向应变调制（图1a）。相场模拟结果表明，该a/c畴构型会在畴壁附近形成过渡区，其特征为包含正交相的极化纳米区域。这一结构特征与典型多晶型相界附近的多相共存高度相似，其中四方（T）相与正交（O）相的耦合促进了局部极化旋转，进而增强电光响应。HAADF-STEM图像显示了约40 nm的自缓冲层特征和多相共存的纳米极性区域（图1b），而纳米束电子衍射（NED）表征则揭示了其上方存在周期性的面内应变调制（图1c）。上述策略在保持高结晶度的同时引入具有增强效应的极化纳米结构，从而突破传统应变工程的局限性。
图1. (a) 使用自缓冲层工艺制备的BTO 薄膜结构示意图，其中交替的 a 和 c 畴界处形成多晶相界。插图：相场模拟结果显示在畴边界处出现正交相（O相）极性纳米区域；(b) BTO 薄膜的横截面STEM图像，观察到约40 nm 厚的自缓冲层。插图：畴界处极化分布情况，显示O相和四方相（T相a/c畴）共存状态；(c) 根据纳米束电子衍射（NED）结果重建的面内（上图）和面外（下图）分量的应变分布，面内存在清晰的周期性应变梯度条纹。(d)二次谐波(SHG)强度和面外晶格常数随温度的变化。插图：畴随温度演变的示意图，其中 “a、c、o” 分别表示 T 相 a/c 畴和 O 相畴；(e) 折射率随沿 和 面内方向施加的交流电场的变化，提取出253 pm/V的有效线性电光系数。
变温光学二次谐波（SHG）和X射线衍射（XRD ）表征显示，这些 O 相纳米区域在室温至 160 °C 范围内保持稳定存在，表现出非常规的铁电相变行为（图1d）。这种温度不敏感性表明，O 相纳米区域具备的结构鲁棒性和热稳定性是导致弥散相变特征与居里温度升高的关键。在电光性能测试中，利用 Sénarmont 系统测得在 电场下有效线性电光系数高达 253 pm/V，显著优于LSAT衬底上未改进工艺的BTO 薄膜（图1e）。此外，畴翻转动力学研究进一步表明，O相纳米区域通过提供局域 O–T 相结构转变通道，降低了 c 畴的翻转势垒，使得多畴体系的极化旋转更易实现，进而提升了薄膜的电光性能。
基于制备的高性能BTO薄膜，研究团队开发了Mach–Zehnder干涉型（MZI）电光调制器（图2a）。其中，SiN条载波导能实现高效的光场束缚，约45% 的光在BTO层内传播（图2b，c），而GSG和GS电极分别用于射频信号加载和直流偏置控制。器件在1550 nm波段的半波电压长度积VπL = 0.7 V·cm，6 dB电光带宽达28 GHz，反射参数S11约-15 dB，显示了良好的阻抗匹配（图2d，f）。与此前报道的同类型BTO调制器相比，该器件在驱动电压和响应带宽上均展现出较强的竞争力。
图2. (a) MZI调制器的光学显微照片，该调制器基于自缓冲BTO 薄膜结合SiN条载波导；(b) 端面耦合界面的倾斜视图扫描电镜图像；(c) 调制器横截面内的光学TE 模式(顶部)和准静态电场(底部)的模式仿真图；(d) 归一化光传输强度与施加电压的关系，提取出7 V半波电压；(f) MZI 调制器的频率响应，显示器件电光带宽和射频阻抗匹配情况。
总结与展望
本研究通过自缓冲层应变工程策略，在BTO薄膜产生横向周期性应变，调控出多相纳米极性区域，从而有效提升了综合电光性能。该工作进一步验证了基于BTO薄膜的低半波电压长度积和高带宽的片上电光调制器，为氧化物衬底集成光子器件的开发提供了新的途径。未来这种外延集成策略可拓展至其他铁电钙钛矿薄膜体系，进而推进多功能集成光子技术的发展。（来源：LightScienceApplications微信公众号）
相关论文信息：https://doi.org/10.1038/s41377-025-02081-9
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