2025年2月13日，北京大学庞全全团队、邹如强团队与北京化工大学刘亚涛副教授在Nature Chemistry期刊发表了一篇题为“Surface-localized phase mediation accelerates quasi-solid-state reaction kinetics in sulfur batteries”的研究论文。

该研究以环戊基甲基醚为主溶剂，双三氟甲烷磺酰亚胺锂为电解质盐，一硫化四甲基秋兰姆为功能添加剂，设计了一种新型的弱溶剂化电解液，实现了一种基于表面局域多硫化锂溶解调控的准固—固反应机制（Surface-localized solvation-mediated quasi-solid-state sulfur reaction），显著提升了锂硫电池的循环寿命和倍率性能。

论文通讯作者是邹如强、庞全全，第一作者是刘亚涛。

与常规硫电极的溶解—沉积反应不同，准固—固硫反应有望解决多硫化锂的穿梭难题，实现硫反应与电解液用量的解耦，降低液硫比，然而该反应机制下准固相多硫化锂的电化学活性差，硫电极反应动力学缓慢，电池循环寿命和倍率性能面临较大挑战。

基于此，研究人员以环戊基甲基醚（CPME）和双三氟甲烷磺酰亚胺锂（LiTFSI）为基础电解液，以一硫化四甲基秋兰姆（BDTS）为添加剂，设计了一种全新的锂硫电池电解液。LiTFSI-CPME为典型的弱溶剂化电解液，多硫化锂在该基础电解液中的溶解度极低，硫电极表现为准固—固反应，从源头上解决了多硫化锂的穿梭效应；同时锂溶剂化结构中存在较多的接触离子对（CIP），有助于TFSI阴离子在锂表面的还原分解，形成富含无机组分的SEI膜，抑制锂枝晶生长。

一硫化四甲基秋兰姆表现为一种相介质（phase mediator），该介质的还原产物可以与准固相的多硫化锂结合，促进多硫化锂的局部表面溶解（surface-localized solvation），提升多硫化锂的电化学活性。在该反应机制下，硫电极整体表现为准固—固反应，同时硫电极表面局部限域溶解的多硫化锂赋予硫优异的反应动力学。基于BDTS-LiTFSI-CPME电解液的锂硫电池表现出优异的循环性能和倍率特性，在16C倍率下能够释放出494mAh/g的容量。基于“三维介孔微晶碳”硫正极材料，2.4Ah软包锂硫电池（液硫比：3mg/mL）具有331Wh/kg的能量密度。（来源：科学网）

图1：锂硫电池电解液的设计思路和工作原理。

图2：LiTFSI-CPME独特的电解液结构。

图3：LiTFSI-CPME电解液的电化学性能。

图4：一硫化四甲基秋兰姆与多硫化锂的相互作用机制。

图5：锂硫电池的电化学性能。

相关论文信息：https://doi.org/10.1038/s41557-025-01735-w