导读
强限域的CsPbBr3钙钛矿纳米晶因离子晶体结构软和缺陷密度高，导致其难以维持满足超高清显示用的纯蓝光发射。为此，香港城市大学Andrey L.Rogach同加拿大维多利亚大学郑维佳、吉林大学张晓宇团队合作，采用配体工程策略，利用高键能的十二烷基苯磺酸（DBSA）调节化学反应平衡态，构筑了稳定的晶面，提高了CsPbBr3纳米片晶体的完整性和结构刚性，获得了稳定且荧光量子效率达97%的纯蓝光CsPbBr3纳米片，制备了满足Rec.2020标准纯蓝光CsPbBr3钙钛矿发光二极管。该研究成果发表在《Light: Science & Applications》，题为“Enhancing crystal integrity and structural rigidity of CsPbBr3nanoplatelets to achieve a narrow color-saturated blue emission”。
研究背景
强限域卤化铅钙钛矿纳米晶因荧光量子效率高、颜色纯、色域广等优势，已成为下一代高清显示的明星材料。相较于显示用红、绿光钙钛矿LED逼近30%的外量子效率而言，纯蓝光钙钛矿LED的性能要远落后于红、绿光LED。究其根本是由于高品质纯蓝光钙钛矿难合成。目前，纯蓝光钙钛矿主要通过混合卤素和降低维度两种方式获得，混合卤素不可避免的出现相分离，导致电致光谱不稳定、色纯度差的问题；利用量子限域效应降低纳米晶粒径会诱发表面缺陷增多，导致非辐射复合，荧光量子效率受损，光谱展宽。配体工程策略有助于降低晶体结构的表面能，钝化表面缺陷，提高纳米晶体质量。本研究借助配体工程技术，利用高键能配体同CsPbBr3纳米片的强配位能力，抑制配体的解吸，构筑稳定的晶体表面，抑制表面缺陷形成，提高光学性质的同时稳定晶体结构，合成了窄带隙、高效率的纯蓝光CsPbBr3纳米片，基于所合成的纳米片制备了完全满足REC.2020标准的纯蓝光钙钛矿LED。
创新研究
相较于常规CsPbBr3纳米片晶体结构稳定性差、表面配体易解吸，导致电致光谱不稳定、色纯度差的问题。本研究发展了配体工程策略，如图1所示，利用高键能配体十二烷基苯磺酸，调节了化学反应平衡态，抑制了副产物的生成，提高了晶体结构的完整性和均一性；十二烷基苯磺酸的高粘度减缓了前驱体的扩散速率，从而降低了钙钛矿的结晶速度，提高CsPbBr3纳米片的结晶度；此外，十二烷基苯磺酸可以与表面铅离子形成强配位，阻断配体的解吸，稳定晶体表面结构，提高结构刚性；此外，如图2所示，十二烷基苯磺酸平行于纳米片的表面，同一个铅、三个铯以多位点的方式锚定在CsPbBr3纳米片表面，在其表面形成一薄层的CsxO隔绝外部侵蚀，提高环境抗性和电化学稳定性；通过瞬态和变温光谱等表征证实了该策略对纳米片电子/结构的优化，最终获得了荧光量子效率为97%、窄发射的纯蓝光发射的优质CsPbBr3纳米片，并在室温和低温分别制备了色坐标为（0.141,0.062）和（0.138,0.050）完全满足超高清显示用光谱稳定的窄发射的纯蓝光CsPbBr3纳米片LED。
图1. 有无DBSA 条件下CsPbBr3纳米片的生长机理示意图。
图2. OLA和DBSA 与CsPbBr3纳米片的结合方式示意图。
应用与展望
基于十二烷基苯磺酸的配体工程策略，所合成的纯蓝光CsPbBr3纳米片的光学性质优异，结构稳定，完全满足REC.2020标准的超高清显示需求，推动了钙钛矿纳米晶全色超高清显示上的发展，有助于加速钙钛矿商业化。提高钙钛矿晶体的完整性和结构刚性也有益于钙钛矿纳米材料在照明、传感器、光通信等领域的迅速发展。（来源：LightScienceApplications微信公众号）
相关论文信息：https://doi.org/10.1038/s41377-024-01441-1
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