论文标题：Localized in-situ deposition: a new dimension to control in fabricating surface micro/nano structures via ultrafast laser ablation（局域原位沉积——为超快激光制备表面微纳结构提供了新的可控维度）

期刊：Frontiers of Optoelectronics

作者：Peixun Fan, Guochen Jiang, Xinyu Hu, Lizhong Wang, Hongjun Zhang & Minlin Zhong

发表时间：17 Novr 2023

DOI：10.1007/s12200-023-00092-1

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第一作者/通讯作者：范培迅

通讯单位：清华大学材料学院

研究背景

以可控的方式来制备表面微纳结构，对于实现材料表面功能化及在多种领域的应用至关重要，并驱动着微纳制造技术和方法的持续发展。超快激光加工已经被广泛证明是制备表面微纳结构的强有力手段。在超快激光辐照下，表面微纳结构的形成主要通过两种激光作用方式实现，即激光刻蚀和激光诱导。规则阵列分布的微米结构主要通过超快激光刻蚀来制备，而在其表面通常会同时形成激光诱导的亚微米甚至纳米结构。纳米波纹（或LIPSS）是超快激光诱导所形成结构的典型代表。经过多年的研究，目前对超快激光刻蚀形成规则微米结构和超快激光诱导形成纳米波纹结构的过程都已经可以进行很好的控制，并基于此可以实现对多种表面功能的调控。除规则微米结构和纳米波纹结构之外，超快激光烧蚀材料表面形成的等离子体会部分沉积回被辐照表面区域，并形成颗粒状结构特征。近年来，随着表面微纳功能结构研究的不断深入，这种等离子体沉积形成的颗粒结构对不同表面功能的影响受到越来越多的关注，进而对等离子体沉积过程及其所形成结构特征的调控能力提出了要求。

文章简介

近期，清华大学钟敏霖教授研究团队的范培迅等人以钨为例，研究了在超快激光制备表面微纳结构过程中，如何对等离子体原位沉积过程进行有效控制，从而实现独特微纳多级结构的可控制备。通过对原位沉积过程进行控制进而实现局域微增材制备，得到了在阵列微锥顶部有序堆积的堡垒状结构特征，而不是常见的随机分布的颗粒结构特征，并且通过控制激光工艺参数可以对堡垒状结构的尺寸进行调控。这种局域原位沉积过程，为利用超快激光进行表面微纳功能结构的制备提供了新的可控维度和更大的灵活性。所揭示的激光-物质相互作用机制及调控思路对于发展新的超快激光制造工艺和方法，也具有一定的启发意义和参考价值。相关工作以Localized in?situ deposition: a new dimension to control in fabricating surface micro/nano structures via ultrafast laser ablation为题于近期作为封面文章发表在Frontiers of Optoelectronics期刊上。

图文导读

▌创新点一：揭示了超快激光制备表面微纳结构过程中独特的局域原位沉积现象

等离子体生成是脉冲激光烧蚀过程中的普遍现象，并且在不同的工艺技术中会发挥不同的作用（如图1a-c）。具体到超快激光烧蚀制备表面微纳结构的过程，激光烧蚀形成的等离子体会部分沉积回被激光辐照的表面，形成颗粒状结构，且这样一个沉积过程是原位发生的。通常，这种等离子体原位沉积形成的颗粒结构在激光辐照表面上呈现为随机的分布，并作为激光刻蚀/激光诱导所形成的规则微米/纳米波纹等主体结构特征的修饰结构存在（如图1d-f）。

图1 等离子体生成是脉冲激光烧蚀过程中的普遍现象，并且在不同的工艺技术中会发挥不同的作用。(a)液下激光烧蚀示意图，(b)激光精密加工示意图，(c)脉冲激光沉积示意图。（d-f）超快激光制备表面微纳结构过程中，激光烧蚀形成的等离子体会部分原位沉积回被激光辐照的表面，形成在不同形式、不同尺度的主体结构上随机分布的颗粒结构。

本研究中发现，在适当的超快激光烧蚀工艺和参数条件下，由等离子体原位沉积回激光辐照表面的颗粒可以发生有序堆积，构建起新的二级结构特征（如图2）。所制备的表面结构主体上由阵列排布的微锥及其之间的凹谷构成，这是通过超快激光烧蚀去除得到的典型结构。微锥的侧壁被纳米波纹覆盖（如图2c中红色虚线矩形框之外的区域），这是超快激光诱导形成的典型结构。除了阵列微锥和纳米波纹外，在每个微锥的顶部都可以观察到堡垒状的二级结构。这些二次结构即由亚微米和纳米尺度的颗粒在原位沉积过程中堆砌而成。这种基于原位沉积的颗粒堆砌可以被视为一种局域微增材制备过程。在超快激光的逐线扫描加工过程中，基于烧蚀的材料去除和基于沉积的局域微增材过程交替发生，最终形成了独特的微锥与微堡垒复合多级结构特征。

图2 (a)基于烧蚀的材料去除和基于沉积的局域微增材交替发生过程示意图。(b-d)在钨表面制备的独特的微锥与微堡垒复合多级结构的SEM图片。

▌创新点二：对超快激光烧蚀与局域原位沉积过程进行了有效控制

进一步研究了能否及如何对这种超快激光烧蚀与局域原位沉积交替制备微纳结构的过程进行有效控制，发现超快激光的工艺参数和扫描策略都会对基于原位沉积的局域微增材过程造成显著影响。比如，在超快激光工艺参数不变的情况下，通过改变激光重复扫描的次数，可以实现对阵列微锥顶部的堡垒状结构尺寸的连续调控（如图3）。随着激光重复扫描次数的不断增加，堡垒状结构特征也逐渐增大，可以覆盖更多的微锥顶部区域。

图3 阵列微锥顶部堡垒状结构特征随激光重复扫描次数的演变。(a)-(f)中所采用的激光重复扫描次数分别为50, 75, 100, 150, 175, 200次。

再比如，在扫描策略不变的情况下（包括扫描间距、扫描速度、重复扫描次数等），所采用的超快激光功率大小会决定是否可以发生明显的基于原位沉积的局域微增材过程（如图4）。当采用较高的功率值时，在微锥顶部并没有出现由局域原位沉积形成的堡垒状结构，这可能与直观预期不同。而随着激光功率的降低，微锥顶部形成了堡垒状结构，并且渐趋显著。在采用1 W的超快激光功率时，观察到了与图3类似的变化规律，即随着激光重复扫描次数的增加，堡垒状结构特征逐渐增大（如图4e-g）。上述关于利用超快激光工艺参数和扫描策略对基于烧蚀的材料去除和基于沉积的局域微增材过程进行调控的研究，为我们展示了超快激光可控制备表面微纳功能结构的丰富可能性。在超快激光与物质的相互作用研究中，总会有更多值得探索的空间，为发展出新的激光微纳制造思路和方法提供新的机会。

图4 超快激光功率对局域原位沉积过程及微锥顶部堡垒状结构特征的影响。

总结和展望

可控制备具有特定尺寸、层级和成分的表面微纳结构是实现多种表面功能所需要的通用技术。本研究探索并展示了超快激光在表面微纳结构可控制备中的更多潜力，不仅可以对其烧蚀去除过程进行灵活调控，同时可以对基于等离子体原位沉积的局域微增材过程进行有效控制。通过系统的研究，确定了基于烧蚀的材料去除和基于沉积的局域微增材两个过程依次发生的超快激光加工工艺条件，并在钨表面可控制备了一种独特的微锥与微堡垒复合多级结构特征。本研究结果对于启发新的表面微纳功能结构设计及发展新的激光微纳制备技术，进而实现更为优异的表面功能，具有重要的参考价值。

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作者简介

范培迅，目前为清华大学材料学院激光材料加工研究中心助理研究员，国家级青年人才项目入选者。先后于2009年获华中科技大学学士学位、2014年获清华大学博士学位，之后在清华大学、美国弗吉尼亚大学、美国内布拉斯加林肯大学长期从事超快激光减材、增材微纳制造，激光材料加工，以及激光极端制造的技术开发和应用等方面的研究。作为研究骨干，完成国家自然科学基金重大及面上项目、国家重点基础研发计划项目的研究任务，并与美国能源部国家实验室等国家机构，麻省理工学院、斯坦福大学等知名高校，美国康宁、日本三菱重工等大型公司展开多项合作研究，已完成10余项激光微纳加工及极端制造新方法和新技术的开发。目前已在Nature Communications、ACS Nano、Nano Letters、Nano Energy、International Journal of Extreme Manufacturing、Materials Horizons、Chemical Engineering Journal 等期刊发表SCI论文40 余篇，被多个主流期刊引用2800余次，受到国内外媒体的广泛关注。此外，授权国家发明专利5项，受邀在Springer等国际出版社的重要专著中发表书稿3章，在本领域具有重大影响的国际会议，如ICALEO等多次做邀请报告。担任中国机械工程学会极端制造分会第一届委员会委员，《International Journal of Extreme Manufacturing》、《Frontiers of Optoelectronics》、以及《中国激光》期刊的青年编委。

期刊简介

Frontiers of Optoelectronics (FOE)是由教育部主管、高等教育出版社出版、Springer Nature海外发行的Frontiers系列英文学术期刊之一，以网络版和印刷版两种形式出版。由北京大学龚旗煌院士、西安电子科技大学/华中科技大学张新亮教授共同担任主编。

本刊的宗旨是介绍国际光电子领域最新研究成果和前沿进展，并致力成为本领域内研究人员与国内外同行进行快速学术交流的重要信息平台。其联合主办单位是高等教育出版社、华中科技大学和中国光学学会，承办单位是武汉光电国家研究中心。FOE期刊已被ESCI, EI, SCOPUS, DOAJ，PMC，INSPEC, Google Scholar, CSA, OCLC, SCImago, Summon by ProQuest，中国科技核心期刊和中国科学引文数据库(CSCD)核心库等收录。2019年入选中国科技期刊卓越行动计划梯队项目。

《前沿》系列英文学术期刊

由教育部主管、高等教育出版社主办的《前沿》（Frontiers）系列英文学术期刊，于2006年正式创刊，以网络版和印刷版向全球发行。系列期刊包括基础科学、 、工程技术和人文社会科学四个主题，是我国覆盖学科最广泛的英文学术期刊群，其中12种被SCI收录，其他也被A&HCI、Ei、MEDLINE或相应学科国际权威检索系统收录，具有一定的国际学术影响力。系列期刊采用在线优先出版方式，保证文章以最快速度发表。

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