近日，清华大学熊启华教授团队联合武汉大学徐红星院士团队，利用微纳加工工艺构筑光学势阱，开发了一种基于二维半导体材料的台型微腔平台。该平台能够精确地调控激子极化激元的空间束缚程度，进而实现对激子极化激元非线性相互作用强度和时空相干性等物性的定量操控，为在室温条件下开发可片上集成的激子极化激元器件提供了崭新的思路和可能性。
研究成果以“Manipulating nonlinear exciton polaritons in an atomically-thin semiconductor with artificial potential landscapes”为题在线发表在Light: Science & Applications。清华大学物理系博士生罗园和武汉量子技术研究院郭全兵研究员为并列第一作者，清华物理系熊启华教授（北京量子 研究院兼聘研究员）和武汉大学物理科学与技术学院徐红星院士为共同通讯作者。该工作同时获得北京量子 研究院Sanjib Ghosh副研究员等合作者的支持。同时也得到国家自然科学基金委、清华大学低维量子物理国家重点实验室与清华大学自主科研计划资助。
激子极化激元是一种由激子和光子强耦合形成的兼具光与物质双重属性的准粒子。其中，光子组分使激子极化激元具有极低有效质量和较高群速度，激子组分使激子极化激元具备微观粒子间的非线性相互作用及电-磁场可调控性。以往人们对微腔激子极化激元的研究主要集中在传统无机半导体（如砷化镓量子阱），由于其较小的激子结合能，相关研究依赖低温环境，阻碍了其在实际应用上的发展。二维过渡金属硫族化合物（TMDs）作为一种能够在室温下操作的半导体，因其激子具有较强的偶极谐振强度和独特的谷电子学特性而备受瞩目。然而，在二维TMDs微腔中，激子极化激元的整体非线性相互作用强度相对微弱，近些年科学家对提高其激子极化激元的非线性作用做了大量的尝试，例如利用里德堡态激子、三元组带电激子、莫尔激子或层间激子等方式。然而，这些激子在高温下具有很快的耗散速度，使得激子与光子的强耦合状态难以维持。因此，如何在保持TMDs激子极化激元室温热稳定性的前提下，实现非线性效应的增强与调控，对激子极化激元集成器件的研发具有重要意义。
该团队提出基于微纳加工工艺在二维TMDs微腔中构筑人工台型势阱（如图1a所示），通过作用于激子极化激元的光子组分对其进行空间局域。相比过去对激子类型的调节，本方案具有更优异的普适性和可拓展性，并允许在室温环境下进行操控。角分辨荧光光谱和成像测试结果表明，二维TMDs台型微腔具有尺寸依赖的离散型激子极化激元能级(图1b)及相应光场模式的实空间分布特征（图1c-e），证明了台型微腔对激子极化激元的限域效应。
图1：二维TMDs台型微腔示意图及其角分辨荧光光谱与成像测试结果。a.单层WS2嵌入在由两个布拉格反射镜（DBR）组成的圆柱形台阶微腔中，激子极化子被限制在人工约束势场中。b.直径为3 mm的圆柱形台阶微腔的角分辨荧光光谱。字母s,p,d分别代表不同的离散型激子极化激元能级。c.s能级对应的光场模式的实空间分布。d.p能级对应的光场模式的实空间分布。e.d能级对应的光场模式的实空间分布。
为了系统性地研究二维TMDs台型微腔中激子极化激元之间的非线性相互作用，该团队在非共振激发下，测量了激子极化激元的基态能级随泵浦功率的变化。他们发现，在这种激发条件下激子极化激元的非线性相互作用由激子极化激元和激子的相互作用主导。并且，通过减少台型微腔的尺寸，基态激子极化激元的相互作用强度可实现约六倍的放大（如图2a所示，红色部分），说明了构筑人工势阱是一种增强激子极化激元非线性相互作用的有效手段。为了说明规律的普适性，该团队通过减少微腔中间层的厚度，制备了更小光子-激子能量失谐的微腔器件，同样观察到了激子极化激元非线性相互作用随势阱尺寸减小而增强的趋势（图2a所示，蓝色部分）。
图2：二维TMDs台型微腔对激子极化激元的物性调控。a.在失谐能分别为-33毫电子伏（蓝色）和-69毫电子伏（红色）时，激子极化激元与激子相互作用强度随腔势阱尺寸的变化关系。实验结果表明，人工势能调控激子极化激元与激子相互作用强度。b.激子极化激元相干时间随腔势阱尺寸的变化关系图，表明激子极化激元受到更紧密束缚时，更强的非线性相互作用会加速激子极化激元的退相干。
更进一步地，通过开展迈克尔逊干涉实验，研究团队发现限域的激子极化激元的一阶相干性随着尺寸的增加而增加（如图2b所示），证实了激子极化激元与激子的相互作用主导的激子极化激元退相干机制，也说明了激子极化激元的相干性同样可以被人工势阱调控。
最终，通过将人工势阱与二维TMDs微腔结合，该团队实现了对微腔激子极化激元及其物性的室温调控。这为基于二维TMDs体系模拟激子极化激元的哈密顿量提供了基础，也将促进激子极化激元器件化应用的发展，例如激子极化激元调制器、量子源和量子信息处理等。（来源：LightScienceApplications微信公众号）
相关论文信息：https://doi.org/10.1038/s41377-023-01268-2
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