图片来源：研究团队
北京时间2022年2月22日0时，香港城市大学马均章教授、瑞士保罗谢尔研究所史明教授团队合作在Nature Materials上发表一篇题为“Multiple mobile excitons manifested as sidebands in quasi-one-dimensional metallic TaSe3”的研究。
物理学家认为激子可以作为一种信息传递媒介，目前相对稳定的激子只在半导体中存在。几乎所有实验发现的激子群速度非常有限，大大限制了其传递的效率。该研究首次发现一维金属中特殊的链状结构以及电子关联作用，使得大动量大群速度的激子可在金属中稳定存在。论文通讯作者是马均章、Markus Müller、史明。
随着信息时代的发展，如何通过电子器件高效传递信息、转换信息，以及寻求更加有效的信息处理媒介和材料是科学研究的前沿课题。激子是一种电子和空穴相互吸引形成的束缚态，由于其具有电中性并且具有巡游性被认为在将来的信息传递中可扮演重要角色。通过激光在半导体中激发有限动量的激子已被广泛研究和报道。
然而对于传统光学实验来说，激子的动量依赖信息很难进行有效研究，因为光子动量有限，大动量激子必须借助其他媒介（比如声子）来获得动量，然而这种多级过程发生的概率要小很多，使得实验比较困难。另一方面，尽管半导体中的激子已被广泛研究，但金属中的激子却罕有报道。由于金属中电荷的可移动性使得瞬间形成的激子很快就会被电荷的屏蔽效应淹没，所以目前仅有在被自由电子屏蔽前表面形成的瞬时激子相关的实验报道。而今实验技术发展日新月异，以研究光电子为基础的角分辨光电子能谱仪可以很好地激发大动量准粒子态，为研究大动量激子提供了新的实验方法。
图1：三硒化钽的链状晶体结构，三维布里渊区，以及一维特性的电子费米面。
由于激子是电子和空穴形成的激发态，所以很容易互相湮灭。然而，低维度材料比如一维或者二维体系可以增强电荷之间的库伦相互作用效果，从而增强激子的稳定性。最新在双层二维过渡金属二硫化物半导体中的研究表明，空间上隔离电子和空穴（电子和空穴分别处于不同原子层）可以大大增强激子的稳定性；其次，电子的低态密度也可以增加激子的稳定性；再次，如果电子和晶格形成强耦合使电子的有效质量增加，同样可以提高激子寿命。
根据以上分析，若想在金属中寻找激子，似乎低维度、强关联体系材料是很好的候选。该科研团队发现准一维三硒化钽金属几乎满足以上所有条件，是研究金属中稳定的大动量激子的最佳候选。三硒化钽金属不仅具有准一维链状结构，其自由电子态密度非常低，还具有比较强的电子和声子的耦合作用。如果通过光子激发出激子，这种特殊的准一维结构就可以大大提高该金属中激子的寿命。其次如果激子由不同链之间的电子和空穴形成，则可以很好地避免激子的自动湮灭反应。
该团队通过角分辨光电子能谱仪对准一维三硒化钽金属进行了系统的电子结构表征，发现了以下奇特的新量子现象（如图2所示）：（1）主价带上方出现了一系列的卫星价带。以往的角分辨光电子能谱实验只有报道价带下方出现卫星能带的先例；（2）这些卫星价带大致和主价带平行，具有比较大的动量以及色散关系；（3）如果对该体系进行原位表面电子掺杂，可以发现这些卫星价带之间的距离会随掺杂而增加；（4）费米能附近的导带则被严重地重整化，意味着电子和晶格有强相互作用从而使电子有效质量大大提高。以上的几点实验观测结果告诉我们，这种量子现象和体系内部的关联作用有关。在排除了各种机理之后，研究团队发现金属中大动量激子可以很好地解释所有的实验现象。通过跟瑞士保罗谢尔研究所的理论学家Markus Müller以及Christopher Mudry合作，该团队建立起一套完整的一维金属大动量激子模型，并且跟实验具有很高的吻合度。
图2：实验观察到的新奇量子现象：主价带（MVB）上方出现一系列卫星价带（SVB），并且卫星价带之间的距离可以随原位电子掺杂得到明显调控。
该理论模型如图3所示：首先通过一个光子激发出价带中的一个电子从而在价带中形成一个空穴。如果该空穴没有和任何电子耦合，那么实验就会观测到正常的主价带（图3bI）。如果该空穴附近刚好有一个和其一起移动的速度相同的电子，那么它们可以耦合形成束缚态即激子态。该电子可以和空穴在同一金属链上（图3bII），也可以在空穴所在链的隔壁链上（图3bIII）。其次，如果空穴链两侧的隔壁链各有一个和空穴速度一样的电子，那么可形成三粒子的束缚态被称为trion（带电荷的激子）。实验发现这种多结构的激子具有可观的动量即群速度，表明其沿一维金属链高速运行。
图3：一维金属中形成稳定、大动量、多激子模式的激子理论模型。
综上所述，三硒化钽金属是一种准一维金属、费米能附近的电子态密度比较低、电子和晶格产生比较强的耦合从而具有很大的有效质量。这些特性使其成为一种可以形成比较稳定的大动量激子激发态的金属材料。其中激子具有大动量高群速度的激子特性也使得所激发激子在链方向的传递效率大大提高。由于特殊的一维链状结构，不同种类的激子可以被激发，从而在将来的信息传输转换应用中可以具有明确的定向性以及传递更多的信息比特。（来源：科学网）
相关论文信息：https://doi.org/10.1038/s41563-022-01201-9
