论文标题：Amine-Containing Membranes with Functionalized Multi-Walled Carbon Nanotubes for CO2/H2 Separation

期刊：Membranes

作者：Yutong Yang, Yang Han, Ruizhi Pang and W.S. Winston Ho

发表时间：10 November 2020

DOI：10.3390/membranes10110333

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期刊链接：https://www.mdpi.com/journal/membranes

原文作者简介

何文寿，美国俄亥俄州立大学教授，Membranes期刊编委会成员。1966年台湾国立大学化工系毕业，1969年和1971年在伊利诺斯大学获得硕士学位以及博士学位。曾任教于肯塔基大学；在美国工业界拥有28年膜及分离过程研发经验，曾任Xerox公司、美国Exxon石油公司研发部、Commodore Setion Technologies技术副总裁。主要研究领域包括分子级膜分离、燃料电池膜、水纯化、伴随化学反应的分离以及膜传递现象。1985年曾获颁工业研究100杰出成就奖，1991年新泽西发明大会及名人堂年度发明家奖，1993年获颁“最杰出工程专业与学术出版奖章”，2002年当选为美国国家工程科学院院士，2014年当选中央研究院院士。目前在各类期刊上发表文章118余篇，拥有逾55项与膜和分离工艺相关的美国专利。

研究背景

氢能源作为一种清洁能源，一直受到科学家的广泛关注。目前，水气变换反应 (CO + H2O ↔ H2 + CO2) 是工业上大规模制备氢气的主要方法，但需要注意的是WGS过程通常需要在高温和高压的条件下进行。为了提高CO转化率并且得到高纯度的氢气，膜分离可被用于这一过程以移除副产物CO2。得益于其出色的CO2渗透速率与CO2/H2选择性，含有氨基的促进传递膜被认为是一种理想的膜材料。然而，在高温高压的条件下，促进传递膜极易被压缩，从而导致其分离性能的减弱。

为了解决高压下膜压缩的问题，来自美国俄亥俄州立大学的何文寿教授团队在Membranes期刊上发表了文章，将一种氨基改性的多壁碳纳米管掺杂到含有氨基的促进传递膜中，从而提高其在高压 (1.5 MPa) 下的机械强度并且维持高CO2渗透速率与CO2/H2选择性。作者研究了改性多壁碳纳米管含量在不同压力下对CO2传输性能和稳定性的影响，从而验证了改性多壁碳纳米管在高压下的的最佳掺杂含量。

实验过程

作者依次对多壁碳纳米管进行了酸改性与胺改性，从而得到氨基修饰的多壁碳纳米管 (AF-MWNTs)。AF-MWNTs被掺杂进含有氨基的制膜溶液中，然后通过刮涂的方式得到了最终含有氨基的促进传递膜。本文作者在107 °C以及0.2 MPa和1.5 MPa的条件下分别对掺杂了不同含量AF-MWNTs的促进传递膜进行了测试。

图1. 多壁碳纳米管的氨基改性示意图。

实验结果

在107 ℃的温度和0.2 MPa的压力下，掺入10 wt.% AF-MWNTs的促进传递膜展现出3196 Barrers的 CO2渗透率以及205的CO2 / H2选择性。在1.5 MPa下，载体饱和现象导致了下降的CO2传输性能 (776 Barrers) 以及CO2/H2选择性 (31)。此外，掺入10 wt.% AF-MWNTs大大改善了膜的稳定性。在1.5 MPa的条件下，掺入10 wt.% AF-MWNTs的促进传递膜展现了100小时的稳定性；测试前后，其选择层的厚度没有发生改变。

图2. 含有不同AF-MWNTs含量的膜在100小时测试前后的的SEM横截面图像。

这些观察表明AF-MWNTs的掺杂提高了膜对高压压缩的抵抗力。因此，该研究可加速促进传递膜在高压气体分离中的应用。

Membranes (ISSN 2077-0375; IF 3.094) 是MDPI组织出版的国际型开放获取期刊，出版与膜科学相关基础理论和应用方面的科技论文。期刊研究范围涵盖非生物膜和生物膜科学和技术，包括膜动力学，膜的制备和表征及其在化工、环境、能源、医学和食品工业中的应用等方向，包括膜化学、物理、工程和生物学等研究领域。目前期刊已被SCIE、Scopus、Ei Compendex、SciFinder和Polymer Library等数据库收录。Membranes采取单盲同行评审，一审周期约为11.5天，文章从接收到发表上线仅需2.7天。

（来源：科学网）