一步热解法制备钒酸铋光阳极中制约水氧化性能的关键因素被揭示

光电催化分解水是实现太阳能到绿氢转化的一条理想途径。其中，高效光阳极的可控制备及易于放大是实现这一技术规模应用的关键一环。近日，中国科学院大连化学物理研究所章福祥研究员团队，在钒酸铋光阳极水氧化研究方面取得了新进展。团队揭示了一步热解法制备钒酸铋光阳极中制约水氧化性能的关键因素，在于钒元素的流失，以及四方相杂质的生成。相关成果发表在《德国应用化学》上，并被选为VIP（Very Important Paper）论文。

制约因素示意图。大连化物所供图

单斜相钒酸铋为一种兼顾宽范围可见光利用和优良光电稳定性特点的“明星”材料，已被广泛用于光阳极水氧化研究。相比于主流的二步制备方法，一步热解制备方法虽然具有过程简单廉价、适用于均匀大面积钒酸铋光阳极制备等优势，但是长期以来该方法制得的电极本征水氧化性能一直不理想，且具体原因不清。

本工作中，团队揭示了一步热解法制备钒酸铋光阳极中制约水氧化活性的关键因素，即钒元素具有比铋元素更快的流失动力学，从而导致产物中会包含极少量电荷传输能力差的四方相钒酸铋，且在单斜相和四方相钒酸铋间会形成I型异质结构，进而抑制了电荷传输分离效率和水氧化性能。

进一步地，团队通过系统优化前驱体含量和制备条件等，最终在1.23V vs. RHE和AM1.5光源照射下取得了4.2 mA/cm²的光电水氧化性能，且与广泛采用的二步法合成的钒酸铋性能相当。此外，团队利用优化后的一步热解法，实现了25 cm²大面积钒酸铋光阳极的可控制备和性能维持。

以上研究成果为规模化高效钒酸铋光阳极制备和产业化应用奠定了基础。

相关论文信息：https://doi.org/10.1002/anie.202308729