近日，中国科学院大连化学物理研究所低碳催化与工程研究部（DNL12）郭鹏研究员、刘中民院士团队基于对分子筛微观结构的理解，开发出一种在无氟无晶种条件下合成纯硅分子筛的新方法。
纯硅分子筛在吸附、分离和催化等石油化工行业具有潜在应用价值，性能与其微观晶体结构密切相关。在传统水热合成中，纯硅分子筛的结晶时间较长，往往需要使用有毒氟化物、复杂后处理的脱铝晶种、含氟合成的纯硅晶种等。这些问题带来了一系列环境和经济方面的挑战，限制了纯硅分子筛的广泛应用。郭鹏和刘中民团队一直聚焦电子晶体学（包括三维电子衍射和高分辨成像技术）和X-射线晶体学，针对多孔材料结构解析（Angew. Chem. Int. Ed.，2021；Angew. Chem. Int. Ed.，2023；Nat. Commun., 2023）、酸性位点（Chinese J. Catal.，2020；Chinese J. Catal.，2021）、吸附位点（J. Am. Chem. Soc.，2023；Chem. Sci.，2021）、有机结构导向剂的落位（J. Mater. Chem. A，2018；Small，2020）开展了系统性的研究工作。
本工作中，研究人员通过运用上述先进表征手段，深入探索了氟离子在纯硅分子筛中稳定特定结构单元的导向机制，开发了一种在无氟无晶种条件下合成纯硅分子筛的通用新方法，并将其命名为“有机结构导向剂不适配法（OSDA-Mismatch）”。该方法主要运用富含四元环的SOD型纯硅分子筛作为硅源，选取与其结构不适配的有机结构导向剂（OSDA），快速地合成具有CHA、*BEA、EUO、SFF、STF、-SVR、*-SVY等拓扑结构的纯硅分子筛目标产物，解决了传统氟体系水热合成纯硅分子筛所带来的环境和经济问题。同时，研究人员通过三维电子衍射和高分辨成像等技术探究了CHA和*BEA两种重要纯硅分子筛的结晶机理。研究发现，通过OSDA-Mismatch方法合成的纯硅CHA分子筛具有丙烷/丙烯分离性能，而纯硅*BEA分子筛负载Zn物种后，可作为丙烷直接脱氢催化剂。此外，研究人员提出，该方法也适用于硅铝体系，可以快速合成一系列小孔分子筛（Chinese Chem Lett，2023）。
相关研究成果以“Fluoride- and Seed-Free Synthesis of Pure-Silica Zeolite Adsorbent and Matrix Using OSDA-Mismatch Approach”为题，于近日发表在《美国化学会志》（Journal of the American Chemical Society）上。该工作的第一作者是我所DNL1210组博士研究生马超，该工作得到了国家自然科学基金等项目的资助。（文/图 马超、郭鹏）
文章链接：https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.3c08484
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