研究背景

激光技术的最新进展为基于桌面激光的成像方法开辟了新的途径，例如超快电子衍射、激光诱导电子衍射和强场光电子全息（SFPH）。

其中，SFPH在研究原子和分子中的电子动力学和结构方面具有广阔的前景，与传统电子和X射线衍射相比，它具有更高的时空分辨率。特别是在光电子的产生过程中，这种方法能够提供关于电子动态的细节信息，包括电子波动性和原子尺度上的运动。

研究者们运用SFPH方法能够识别有趣的全息图案，如“蜘蛛腿状”和“鱼骨状”全息图等。这些模式蕴藏着分子排列的宝贵信息，促使研究者探索精确重建分子结构的方法。

然而因为干扰现象之间存在复杂的相互作用，常常会模糊和扭曲所需的信息，导致利用 SFPH提取全息图结构信息变得困难。这些挑战主要源于多周期强激光场内电子波包的周期间干扰，它与全息图案交织在一起并显著影响全息图的质量。

为了缓解在多周期制度中遇到的限制，目前已有相应的实验方法，如双色激光场，但是，由于周期间干涉效应的持续影响，直接观察目标结构相关的全息干涉图案仍然是一个挑战。鉴于周期间干涉带来的挑战，单周期激光脉冲的使用成为SFPH研究的一个可行的替代方案。

近日，韩国浦项科技大学Dong Eon Kim教授课题组与中国科学院精密测量科学与技术创新研究院赖炫扬研究员团队合作，通过采用近单周期场来抑制周期间干扰，解决了强场光电子全息遇到的应用性挑战。

文章观察并分离了两种不同的全息图案。 团队的测量不仅能够识别电子波包和全息图案的Gouy相移，而且能够从全息图案中正确提取目标分子的核间分离。该工作实现了从理论到基于强场光电子全息术的分子结构超成像领域应用的巨大飞跃。

该成果发表在《Light: Science & Applications》，题为“Strong-field photoelectron holography in the subcycle limit”。韩国浦项科技大学Tsendsuren Khurelbaatar为论文的第一作者。韩国浦项科技大学物理系Dong Eon Kim教授和中国科学院精密测量科学与技术创新研究院的赖炫扬研究员为论文的共同通讯作者。

研究亮点

1. 鱼骨状和蜘蛛腿状PH模式的直接观测和TDSE模拟

该团队使用高分辨率速度图成像来观察不同脉冲持续时间电离的氮分子中的光电子全息 (PH) 图案的实验。将观察到的鱼骨状和蜘蛛腿状 PH 模式分开，并且时间相关薛定谔方程 (TDSE) 模拟定性地再现了这些发现（如图1）。该理论方法揭示了近单周期激光脉冲中这些 PH 模式的基本物理原理。

图1 观察蜘蛛腿和鱼骨状 PH 图样

2. 亚周期电子动力学控制

通过操纵激光场的载流子包络相位（CEP）团队实现了对子周期电子动力学的控制。实验表明，改变 CEP 可以影响 PH 模式的不对称性，突出了在阿秒时间尺度上控制电子动力学的能力（如图2）。这种控制对于解开强场电离过程背后的复杂电子动力学至关重要。

图2 用CEP控制亚循环PH图样

3. SFPH图样的Gouy相位效应

通过进行无周期干扰的实验，并利用库仑量子轨道强场近似（CQSFA）计算，团队验证了电子波包的Gouy相移。这种相移效应对于精准确定全息图案中的条纹位置至关重要，影响分子结构信息的提取，在SFPH中的具有重要作用。

图3 电子波的Gouy相移

4. 鱼骨状PH模式对核间分离的依赖

团队探讨了鱼骨状 PH 模式如何随着目标分子的核间分离而变化。利用CQSFA模拟和实验数据，证明鱼骨状图案的边缘位置可以用于确定核间分离，为从PH图案中提取分子结构信息提供了一种方法。

图4 鱼骨状PH图样和原子间距离

5. 延伸到其他分子

最后，额外的氧分子实验表明，团队提出的方法是通用的，氧分子具有与氮不同的最高占据分子轨道（HOMO）。这些实验突出了该方法在分子结构动态成像和理解电子动力学方面的潜力，证明了其在不同分子实体中的适用性。

图5 N₂和O₂的实验结果对比

这些部分共同有助于增进对强场光电子全息术的潜力的理解并以前所未有的空间和时间分辨率探测分子结构和动力学。

总结与展望

团队实验中观察到的鱼骨状PH图样与理论模拟结果进行了比较，从而推断出了目标分子的结构。这些发现不仅加深了对离子核心附近电子散射的理解，而且为开发基于单周期的SFPH方法提供了一个用于动态分子成像和量子控制的途径。

此外，团队的方法还具有研究原子目标的潜力并扩大其覆盖范围以包括更复杂的(即极性或非单核性的)分子。这些未来的发展方向可以为完善该团队的方法铺平道路，并呈现出该领域进一步令人振奋的发展前景。（来源：LightScienceApplications微信公众号）

相关论文信息：https://doi.org/10.1038/s41377-024-01457-7