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| FIE | Research Article：石墨烯上原位生长 NiSe2 纳米晶阵列以实现高效析氢反应 |
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论文标题：In situgrowth of NiSe2nanocrystalline array on graphene for efficient hydrogen evolution reaction（石墨烯上原位生长 NiSe2纳米晶阵列以实现高效析氢反应）
期刊：Frontiers in Energy
作者：Shuai JI, Changgan LAI, Huan ZHOU, Helin WANG, Ling MA, Cong WANG, Keying ZHANG, Fajun LI, Lixu LEI
发表时间：15 Aug 2022
DOI：10.1007/s11708-022-0827-7
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01 背景介绍
由于电解水分解的催化活性较低，开发高效稳定的析氢反应（HER）电催化剂至关重要。然而，Pt/Pd基催化剂等贵金属仍然存在价格高、供应不足的问题，阻碍了其大规模应用。最近，过渡金属基磷化物、硫族化物和硒化物已被证明是贵金属材料的有希望的替代品。在这些材料中，硒化镍由于其高界面能和固有的金属活性而表现出完全水分解的巨大潜力，然而，较差的稳定性是一个需要解决的棘手问题。
碳材料（石墨烯、碳纳米管等）具有优异的热稳定性和良好的导电性，被认为是保护电催化剂的理想骨架结构。石墨烯和硒化镍纳米晶体的结合是优化HER电催化性能的可能途径。
本文通过简单且可扩展的微波反应和随后的硒化处理，成功制备了一种由 NiSe2纳米颗粒和二维石墨烯纳米片组成的新型 HER 电催化剂。NiSe2纳米颗粒在还原石墨氧化物（rGO）中均匀分散，对于提高导电性和稳定性具有额外的协同作用。通过超细 NiSe2纳米晶和石墨烯基材的协同作用，所获得的 NiSe2/rGO 复合材料表现出显著的 HER 电催化活性10mA/cm2下的过电势为158 mV）。同时，这种独特的复合结构在100小时制氢测试中具有极其稳定的性能。
02 结果与讨论
NiSe2/rGO 是通过微波和硒化反应的简单两步法合成的（图 1）。获得了一种独特的混合结构，包含在石墨烯表面原位生长的 NiSe2纳米晶体。
图1 NiSe2/rGO的合成方法示意图
SEM图像（图2(a)）表明纯rGO基板具有光滑的表面，没有任何杂质。超细尺寸的NiSe2纳米晶体会在rGO表面富集，在硒化过程后形成稳定的自支撑结构，并且分散均匀，没有任何聚集，如图2(b)所示。能量色散谱仪（EDS）映射图像（图2(c)）显示C、Ni和Se元素在整个视图中分布均匀。此外，TEM图像（图2(d)）表明石墨烯具有完美的二维结构，这与rGO的SEM图像一致。同时，NiSe2/rGO 的混合结构表明小纳米晶体锚定在石墨烯的整个表面上（图 2(e)）。数千个NiSe2纳米粒子可以提供丰富的活性位点以增强电催化活性。HR-TEM 图像（图 2(f)）表明，结晶良好的 NiSe2纳米粒子的晶面间距约为 0.36 nm，对应于 NiSe2（210）晶格平面。
图2 电极材料的形貌表征
XRD 图谱图 3(a)表明石墨烯和 NiSe2纳米晶体之间成功结合。含氧官能团被认为是石墨烯吸附金属离子的关键驱动力。正如 FT-IR 光谱所示（图 3(b)），GO 在 1059、1366、1599 和 3421 cm−1附近显示出明显的峰，这分别归因于环氧化物、硝酰基、羧基和羟基。经过微波处理后，NiSe2/rGO 样品的含氧官能团转化为氢键。原始NiSe2的高分辨率Ni 2p谱图（图3(c)）显示在857.8和876.1 eV处有两个主峰，对应于Ni2+的Ni 2p3/2和Ni 2p1/2，由于表面氧化，882.4 eV 属于氧化镍物质。图3(d)中Se 3d的高分辨率XPS谱可以拟合到Se 3d5/2（54 eV）、Se 3d3/2（55 eV）和SeO2（59 eV）的三个峰，证明了在石墨烯表面形成 NiSe2。
图3 电极材料的结构表征
接下来进行了电极材料的电化学性能测试，与已报道的材料相比，验证了NiSe2/rGO复合结构具有优异的HER活性和良好的稳定性，这可能归因于NiSe2纳米晶和石墨烯导电网络的协同效应，详见原文。
03 结论
本文采用微波加硒两步法制备了杂化结构NiSe2/rGO电催化剂。独特的微波过程不仅有利于金属离子在石墨烯上的吸附，而且还可以控制NiSe2的纳米晶尺寸。此外，还具有长期稳定性，经过100h的连续测试不会衰减。相信微波技术将为杂化结构材料的设计和制备提供一个新的亮点。
原文信息
In situgrowth of NiSe2nanocrystalline array on graphene for efficient hydrogen evolution reaction
Shuai JI, Changgan LAI, Huan ZHOU, Helin WANG, Ling MA, Cong WAN, Keying ZHANG, Fajun LI*, Lixu LEI*
Author information:
1. School of Chemistry and Chemical Engineering, Southeast University, Nanjing 211189, China
2. School of Chemistry and Chemical Engineering, Suzhou University, Suzhou 234000, China
3. Key Laboratory of Spin Electron and Nanomaterials of Anhui Higher Education Institutes, Suzhou University, Suzhou 234000, China; School of Chemistry and Chemical Engineering, Suzhou University, Suzhou 234000, China
Abstract:Nickel selenide electrocatalysts for hydrogen evolution reaction (HER) with a high efficiency and a low-cost have a significant potential in the development of water splitting. However, the inferiority of the high overpotential and poor stability restricts their practical applications. Herein, a composite nanostructure consists of ultrasmall NiSe2 nanocrystals embedded on graphene by microwave reaction is reported. The prepared NiSe2/reduced graphite oxide (rGO) electrocatalyst exhibited a high HER activity with an overpotential of 158 mV at a current density of 10 mA/cm2 and a corresponding moderate Tafel slope of 56 mV/dec in alkaline electrolyte. In addition, a high retention of electrochemical properties (approximately 100%) was demonstrated with an unchangeable microstructure after 100 h of continuous operation.
Keywords:nickel selenide ， carbon materials , nanoparticles, hydrogen evolution reaction (HER), microwave reaction
Cite this article: Shuai JI, Changgan LAI, Huan ZHOU, Helin WANG, Ling MA, Cong WANG, Keying ZHANG, Fajun LI, Lixu LEI. In situ growth of NiSe2 nanocrystalline array on graphene for efficient hydrogen evolution reaction. Front. Energy, 2022, 16(4): 595–600https://doi.org/10.1007/s11708-022-0827-7
阅读原文请点击“In situgrowth of NiSe2nanocrystalline array on graphene for efficient hydrogen evolution reaction”
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Comments
1.针对Nature文章的评述：利用III族氮化物纳米线向太阳光全解水制氢的商业化门槛迈进
Frontiers in Energy（SCI），能源领域综合性英文学术期刊，于2007年创刊，现为中国工程院院刊之一 (Transactions of CAE)。翁史烈院士和倪维斗院士任名誉主编。中国工程院院士黄震、周守为、苏义脑、彭苏萍任主编，加拿大皇家科学院、加拿大工程院、中国工程院外籍院士张久俊、美国康涅狄格大学校长、教授Radenka Maric、法国普瓦捷大学教授Nicolas Alonso-Vante和上海交通大学教授巨永林任副主编。
出版能源领域原创研究论文、综述、展望、观点、评论、新闻热点等。选文注重“前沿性、创新性和交叉性”，涉及领域包括：能源转化与利用，可再生能源，储能技术，氢能与燃料电池，二氧化碳捕集、利用与封存，动力电池与电动汽车，先进核能技术，智能电网和微电网，新型能源系统，能源与环境，能源经济和政策。
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Frontiers of Computer Science
Frontiers of Computer Science （FCS）是由教育部主管、高等教育出版社和北京航空航天大学共同主办、SpringerNature 公司海外发行的英文学术期刊。本刊于 2007 年创刊，双月刊，全球发行。主要刊登计算机科学领域具有创新性的综述论文、研究论文等。本刊主编为周志华教授，共同主编为熊璋教授。编委会及青年 AE 团队由国内外知名学者及优秀青年学者组成。本刊被 SCI、Ei、DBLP、INSPEC、SCOPUS 和中国科学引文数据库（CSCD）核心库等收录，为 CCF 推荐期刊；两次入选“中国科技期刊国际影响力提升计划”；入选“第4届中国国际化精品科技期刊”；入选“中国科技期刊卓越行动计划项目”。
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