论文标题：Defect engineering in two-dimensional materials for photocatalysis: A mini-review of first-principles design

期刊：Frontiers in Energy

作者：Yiqing Chen, Xiao-Yan Li, Pengfei Ou

发表时间：24 Oct 2024

DOI：10.1007/s11708-024-0961-5

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文章简介

（1）缺陷类型：本文探讨点缺陷、线缺陷和平面缺陷对二维材料光催化效率的影响。

（2）电子结构和光学性能：分析了缺陷对材料电子结构和光学性能的调控，以提升光催化活性。

（3）理论描述符：总结了稳定性、电子、光学和催化特性描述符的应用，以帮助表征二维缺陷系统。

（4）反应机制理解：深入讨论了光催化反应机制，提出以电子结构设计为核心的二维材料光催化剂的优化策略。

研究背景及意义

光催化作为替代能源有助于应对能源危机。二维材料在光催化中的潜力源于其大比表面积、高导电性、丰富的活性位点和可调电子结构。通过缺陷工程调控其性能，可以提升电子结构、促进电荷分离、增加活性位点，进而提高光催化效率。本文综述了基于第一性原理的缺陷工程研究，重点在于描述二维材料的电子、光学和催化特性，并探讨机器学习在光催化材料设计中的应用，加速材料筛选与发现。

研究内容及主要结论

一、二维材料缺陷

二维材料在光催化中的应用分为二维金属氧化物、金属硫族化合物和无金属光催化剂三类。材料在制备中常产生点缺陷、线缺陷和面缺陷等结构缺陷，这些缺陷显著影响二维材料的光催化性能。点缺陷能够调节材料的电子结构，提升活性位点数量，增强光催化效率。线缺陷可以改变材料的化学性质，并保持结构完整性。面缺陷则通过促进光生载流子的分离和迁移，进一步提升光催化性能。综上，缺陷工程通过调控二维材料的电子、光学和化学性质，优化其光催化性能，而理解不同缺陷对光催化效率的影响对于材料设计至关重要。

图1. 二维材料缺陷

二、缺陷工程在二维光催化材料中的描述符

利用缺陷工程设计高性能二维光催化材料的关键在于稳定性、电子结构、光学性能和催化活性。形成能和腐蚀性评估材料稳定性，带隙和带边位置决定是否满足光催化反应需求，光学带隙和激子结合能影响光吸收效率。催化活性则通过带心、吸附能等描述符来衡量，适合的描述符可以加速高效材料的筛选与优化。

图2. 缺陷工程在二维光催化材料应用中的描述符

三、机器学习加速光催化二维材料的设计

机器学习（ML）可以降低二维光催化材料设计中的计算成本，提高电子和光学性质的预测精度，接近传统方法但计算效率更高。ML模型能快速筛选材料特性，如缺陷形成能，减少对完整采样的需求，并使用高精度势能处理复杂缺陷系统。然而，ML应用于二维材料仍需克服数据质量和模型解释性等问题。

四、展望

本文强调了缺陷工程在提升二维材料光催化应用（特别是分解水）中的电子、光学和化学特性方面的潜力。文章讨论了计算设计的关键描述符，包括稳定性、能带间隙和催化性质，并结合机器学习技术进行高效材料筛选。尽管主要聚焦于分解水，这些方法同样适用于其他反应，如CO2还原和氮固定。此外，将第一性原理方法与多尺度模拟（如分子动力学和动力学蒙特卡罗方法）相结合，为大型系统和复杂反应动力学提供了见解。主要挑战包括将理论预测与实验数据联系起来、创建可解释的机器学习模型以及应对缺陷数据库的缺乏。未来的研究可以利用机器学习来简化二维缺陷结构的设计，从而推动高性能光催化剂的发现。

原文信息

Defect engineering in two-dimensional materials for photocatalysis: A mini-review of first-principles design

Yiqing Chen¹, Xiao-Yan Li¹, Pengfei Ou^1,2,*

Author information：

1. Department of Chemistry, Northwestern University, Evanston, IL 60208, USA

2. Department of Chemistry, National University of Singapore, Singapore 117543, Singapore

Abstract：

Two-dimensional (2D) materials have emerged as a significant class of materials promising for photocatalysis, and defect engineering offers an effective route for enhancing their photocatalytic performance. In this mini-review, a first-principles design perspective on defect engineering in 2D materials for photocatalysis is provided. Various types of defects in 2D materials, spanning point, line, and planar defects are explored, and their influence on the intrinsic properties and photocatalytic efficacy of these materials is highlighted. Additionally, the use of theoretical descriptors to characterize the stability, electronic, optical, and catalytic properties of 2D defective systems is summarized. Central to the discussion is the understanding of electronic structure, optical properties, and reaction mechanisms to inform the rational design of photocatalysts based on 2D materials for enhanced photocatalytic performance. This mini-review aims to provide insights into the computational design of 2D defect systems tailored for efficient photocatalytic applications.

Keywords：

photocatalysis; first-principles; defect engineering; descriptors; two-dimensional materials

Cite this article

Yiqing Chen, Xiao-Yan Li, Pengfei Ou. Defect engineering in two-dimensional materials for photocatalysis: A mini-review of first-principles design. Front. Energy, https://doi.org/10.1007/s11708-024-0961-5

通讯作者简介

欧鹏飞博士于2024年8月加入新加坡国立大学 (NUS) 化学系，担任校长青年教授 (Presidential Young Professor。欧博士于2020年在加拿大麦吉尔大学获得博士学位（导师：Jun Song教授），并在2020至2022年间在加拿大多伦多大学进行博士后研究，2022-2024年间在美国西北大学化学系担任Research Associate（导师：Edward H. Sargent教授）。

欧鹏飞博士长期致力于计算电化学和由数据驱动催化材料的研究和开发。作为第一作者和通讯作者（含共同）在Nat. Energy，Nat. Catal.，Nat. Commun.、J. Am. Chem. Soc.、Sci. Adv.和Proc. Natl. Acad. Sci.等学术期刊发表多篇论文。截至目前，已发表论文80余篇，被引用4000余次，H因子为35。曾获多伦多大学Climate Positive Energy Postdoctoral Fellowship和国家优秀自费留学生奖学金等荣誉。欧鹏飞博士的AI4ElectroCatalysis（AI4EC）课题组研究重点为理论指导和数据驱动的计算催化，具体研究方向包括：

催化机理研究及催化剂设计：利用第一性原理计算、过渡态搜索、微动力学建模、蒙特卡洛等理论方法，揭示与能源、环境相关的催化剂的催化机理，并实现催化剂的优化设计；

动态结构与性能关系探究：考虑电化学过程中的溶剂化、阳离子、外加电势等因素，利用分子动力学模拟和溶剂化模型对反应条件下的化学过程进行动态模拟，探究最佳的反应条件与催化剂组合；

机器学习算法和数据库开发：建立材料结构与物化性质对应的数据库，结合机器学习算法，实现纳米催化材料的高通量筛选，加速新型催化剂开发。

期刊简介

Frontiers in Energy是中国工程院院刊能源分刊，高教社Frontiers系列期刊之一。由高等教育出版社、中国工程院和上海交通大学共同主办。致力于发表能源领域具有“前沿性、创新性和交叉性”的原创研究论文、综述、展望、观点、评论、新闻热点等。

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