单层过渡金属硫化物(TMDs)因其丰富的激子种类(包括中性激子、带电激子、暗激子和双激子等)而备受关注。这些激子种类具有各异的电子-空穴结构，且位于能带的不同位置，因此具备独特的能量、强度以及谷选择定则。通过微纳结构调控及耦合这些激子是目前领域内的研究热点。
虽然有工作报道波导等结构可以对TMDs中部分特定种类激子进行光学调控，但是，如何根据需要同时多维度操纵全部的激子类型仍是微纳光学调控研究中一个亟待解决的难题。
有鉴于此，武汉大学徐红星院士、刘晓泽教授、王倜研究员团队制备了具有丰富激子种类的高品质单层二硒化钨(WSe2)，并在其上放置了银纳米线等离激元波导进行调制与耦合(如图1所示)。银纳米线将光场高度局域在表面的特性与单层WSe2不到1 nm的厚度完美匹配，构筑了一个调控与耦合不同种类激子的理想平台。
该成果以“Versatile optical manipulation of trions, dark excitons and biexcitons through contrasting exciton-photon coupling”为题发表在Light: Science & Applications。武汉大学物理科学与技术学院博士后李哲和张馨元为共同第一作者，徐红星院士、刘晓泽教授和王倜研究员为通讯作者。
高品质单层WSe2中的丰富激子种类
通过图1(b)的荧光光谱可知，该样品被激发后存在多种激子出射，且这些激子在能量上彼此分离，强度及谷选择性各异。
图1：(a) 样品结构示意图。(b) 高品质单层WSe2中不同种类激子的荧光谷选择性测试。
不同激发密度下的激子出射与耦合
相比于原位荧光，耦合传导的荧光中暗激子和暗带电激子的强度远高于其他种类激子。这是由于暗激子的跃迁偶极矩朝面外方向，与银线外电场方向一致，因此具有远高于面内激子的耦合强度。
图2：(a) 中等功率下原位荧光及银线传导荧光。(b) 不同功率下传导荧光与原位荧光的比值。
位置依赖的耦合特性
而在激发位置与银线距离增大时，暗激子和暗带电激子的强度衰减相比其他激子缓慢很多。这一特点主要由暗激子具有更长的寿命因此有着更大的扩散长度决定。
图3：(a) 距离依赖荧光光谱。(b) 0 μm及0.5 μm处荧光光谱
带电激子的定向传导特性
银线表面等离极化激元具有横向自旋角动量，可以与圆偏偶极子定向耦合。当调整激发位置时，具有高圆偏选择性的亮带电激子有着更高的耦合定向性，且在位置0 μm附近发生反转。这一结果与图4(b)、(c)中的仿真一致。
图4： (a) 圆偏光激发下，不同种类激子的定向耦合特性。(b) 面内圆偏及 (c) 面外偶极子与银线耦合的仿真计算。
展望
这项工作对于实现全面操纵TMDs多种激子光谱的终极目标迈出了关键一步，为光信息处理和量子光学领域提供了新的可能性。通过优化光子结构的参数，如调整银纳米线的直径和顶部hBN的厚度，还可对不同激子进一步调控，真正推进二维半导体在微纳光子芯片的实际应用。（来源：LightScienceApplications微信公众号）
相关论文信息：https://doi.org/10.1038/s41377-023-01338-5
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