稀土上转换纳米材料具有宽波段吸收、长寿命、独特的反斯托克斯等优势，已广泛应用于生物医学、显示技术、光学复用和上转换激光等领域。偏振作为荧光发射的重要特性，可以在另一维度上提供物质的结构与方向信息。然而，与4f电子跃迁相关的稀土上转换发光亮度通常较弱，且不表现出偏振极化特征。如何增强上转换纳米材料的发光效率以及调控其偏振极化特性是目前研究的难点。局域表面等离激元（LSPR）被认为是增强上转换发光最有效的途径之一。尽管目前已报道的多种金属等离激元结构在增强上转换材料发光方面具有较好的效果。然而，金属材料在可见光波段表现出显著的欧姆损耗，导致传统等离激元结构的光学品质因子 (quality factor，Q-factor) 相对较低。并且由于稀土上转换颗粒的多位置发光和谱线展宽，其上转换发光的偏振组分往往难以区分。与等离激元结构相比，由高折射率介质纳米结构组成的谐振超表面在可见光波段具有低损耗、高Q值特性，为稀土掺杂纳米颗粒上转换发光强度和偏振态的调控提供了一条有效途径。
近日，由暨南大学李向平、邓子岚教授团队与澳大利亚国立大学Yuri Kivshar院士、中国科学院物理所李俊杰教授团队合作，将具有高品质（Q）因子的电介质共振超表面与上转换颗粒材料进行耦合，实现了具有双偏振选择性的上转换发光增强。
该研究成果以“Dual-band polarized upconversion photoluminescence enhanced by resonant dielectric metasurfaces”为题发表在卓越计划高起点新刊eLight上。
在这项工作中，研究人员设计并制备了由高折射率介质纳米结构组成的高Q谐振超表面（图1）。共振超表面由一个双原子单元组成，通过改变两个纳米砖之间的相对角度，可以调整结构的非对称度。该结构支持y偏振入射的准连续域中束缚态（BIC）模式以及x偏振入射的Mie氏共振模式。沉积在超表面上的NaYF4:Yb/Er纳米颗粒在540 nm、660nm双波段表现出超亮的偏振上转换发光。
图1：偏振调控的上转换发射增强
作者所提出的介电谐振超表面的单元结构如图1b所示。对于y偏振入射光，通过引入非对称参数δ（双棒结构的相对转角），将其转变为具有高Q值的准bic模式。对于x偏振入射光，通过改变结构参数，以调整Mie氏共振波长匹配上转换发射波长，可以显著地增强上转换发光强度。所设计两个共振峰的Q值均超过1000（图1e）。在准BIC共振与Mie共振位置处的场分布可以看出，电场增强集中在纳米转以外的区域，即上转换纳米颗粒填充的区域，因此能有效与上转换纳米颗粒发生耦合，增强其发光效率（图2）。
图2：通过打破结构对称性实现从BIC到高Q准BIC共振的转换
作者进一步研究了上转换纳米颗粒在超表面和玻璃基板上的荧光光谱（图3）。首先通过旋涂方式，将上转换纳米颗粒附着于超表面上。对于x偏振分量的荧光发射，超表面上的540 nm荧光强度比玻璃衬底上荧光辐射增强了51倍。而对于y偏振分量的荧光发射，在660 nm附近处，其荧光强度增强了43倍。超表面支持的准BIC及Mie氏共振同时导致上转换荧光光谱线宽的明显变窄，弛豫时间明显减少，符合Purcell效应的基本规律。
图3：（a）上转换荧光增强；（b）上转换荧光寿命测量；（c）上转换荧光线宽比较
接下来作者还研究了该谐振超表面对于上转换发光偏振响应的调控，采用980 nm光泵浦激发超表面上的上转换纳米颗粒，得到了不同检偏度条件下超表面耦合上转换荧光偏振光谱。通过旋转检偏器，光谱中540 nm和660 nm处的光谱强度随检偏度而改变。结果表明上转换荧光具有交叉偏振特性，线偏振度（Dop）可达到0.86和0.91。
图4：上转换荧光线偏振特性表征
本研究提出的方法能有效增强上转换发光，并且实现线偏振上转换荧光发射。通过将稀土纳米颗粒与共振超表面结合，为纳米级超亮偏振光发射源提供了优越平台，在上转换偏振激光、生物传感和荧光成像等方面具有潜在的应用前景。（来源：中国光学微信公众号）
相关论文信息：https://doi.org/10.1186/s43593-023-00054-2
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