2023年4月24日，河南大学姜茂蔚教授、王飞久教授在中国科技期刊卓越行动计划高起点新刊Nano Research Energy 上发表题为“Enabling monodisperse perovskite phase with buried interface modification toward efficient light-emitting diodes”的最新研究成果。

半导体钙钛矿发光二极管（PeLEDs）表现出优异的电致发光性质（如色纯度高、电光能量转换效率高等）及简易的溶液可加工性，引起学者的研究热潮。在 PeLED 应用中，为了增强注入电子—空穴对的辐射复合速率，研究人员建立了钙钛矿纳米晶薄膜体系，其由小尺寸纳米晶或低维量子肼（如准二维quasi-2D钙钛矿结构）组成，可有效提高PeLED的发光性能。然而，该类钙钛矿纳米晶薄膜往往表现出相多分散性。尤其在具有量子限域效应（如量子肼或量子点）的情况下，多分散相对应于不均匀的晶粒带隙及激子能量分布；不同带隙晶粒间的能量漏斗效应可诱导激子在杂乱分布的多分散相间的能量转移，而此过程可导致辐射能量的不必要损失。因此对钙钛矿纳米晶薄膜中的多分散相进行优化调控，抑制多分散相间的能量转移，成为影响PeLED性能的关键问题之一。钙钛矿的晶化过程受掩埋界面特征影响，因此着手于钙钛矿薄膜的掩埋界面修饰，并研究其对单分散钙钛矿纳米晶薄膜的晶化调控显得尤为重要。此外，陷阱态也本征地存在于钙钛矿薄膜的掩埋界面处，这会引起注入电子空穴的非辐射复合，降低 PeLED 的性能；在掩埋界面处有效钝化钙钛矿薄膜缺陷，是获取高性能PeLED的必然途径。

针对以上问题，姜茂蔚和王飞久教授团队采用LiBr修饰钙钛矿掩埋界面。作者证实该LiBr 预改性层可有效调控钙钛矿的晶化过程，诱导单分散钙钛矿纳米晶的形成。在该体系中，更大、更小尺寸的钙钛矿纳米晶被有效抑制，从而获得尺寸更为均一的钙钛矿纳米晶薄膜，即增强的单分散相。纳米晶尺寸分布收窄，表现出较小的荧光半峰宽（18 nm），对应于更高的色纯度。且与对照组相比，源自于多分散相间的载流子转移过程被有效抑制，直接辐射复合过程被加强。此外，掩埋界面处的 LiBr 修饰层可直接填补钙钛矿的卤素（Br-）空位，钝化Pb离子缺陷，进而最大限度地减少陷阱态的产生，增强钙钛矿的辐射复合。经过以上研究，作者获得高性能的PeLEDs，其在 4 mm²的小器件中表现出 25.5% 的出色外量子效率 (EQE)，在 100 mm²的大面积器件中表现出 22.9% 的出色性能。

论文信息：

Jiang M, Zhang X, Wang F. Enabling monodisperse perovskite phase with buried interface modification toward efficient light-emitting diodes. Nano Research Energy, 2023, https://doi.org/10.26599/NRE.2023.9120069

DOI：10.26599/NRE.2023.9120069

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