近日，华南师范大学化学学院教授郑奇峰团队在锂电池聚合物电解质领域取得重要研究进展。相关成果发表于《能源与环境科学》。
锂金属电池能量密度高，但金属锂存在热力学不稳定，与传统有机液态电解质会发生持续的副反应，造成电池循环寿命差、库伦效率低。此外，有机液态电解质易挥发、易燃等问题使得锂金属电池存在较大的安全隐患。固态电解质能较好的解决这些瓶颈问题，但固态电解质和电极之间的固-固界面接触差，限制了其实际应用
基于此，郑奇峰团队借鉴有机液态电解质中“弱溶剂化”作用的概念，通过弱溶剂化的1,3-二氧六环（DOX）单体开环聚合，原位聚合制备了聚-1,3-二氧六环（P-DOX）电解质。其延长的烷基链降低了HOMO能级，使得P-DOX展示出非常优异的氧化稳定性（> 4.7 V）。
此外，延长的烷基链也削弱了分子的溶剂化能力，这不仅使P-DOX具有更高的锂离子迁移数（0.75），而且有助于形成高度坚固且锂离子传导性好的富含无机物的SEI膜。因此显著提升了聚合物电解质与锂金属之间的界面兼容性，使得锂的沉积形貌非常致密且光滑，并且获得了超过1300小时的优异锂沉积/剥离稳定性。
得益于上述优点，P-DOX固态电解质在包括NMC111、NMC811和LiCoO2在内的各类高电压正极材料的电池中，在4.5 V的高截止电压下，均展示出非常优异的循环稳定性。此外，其制备方法与商业化电池的组装和制造工艺相同，因此具有很好的商业化前景。
论文通讯作者郑奇峰表示，该研究表明，通过调控单体分子的结构可以有效提高聚合电解质的氧化稳定性和锂金属兼容性，为高比能锂电池用聚合物电解质的设计提供了新思路。（来源：中国科学报 朱汉斌）
相关论文信息：https://doi.org/10.1039/D3EE02797J
