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| 抑制界面非辐射复合实现高性能全无机钙钛矿太阳能电池｜Nature Communications |
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论文标题：Highly efficient all-inorganic perovskite solar cells with suppressed non-radiative recombination by a Lewis base
期刊：Nature Communications
作者：Jing Wang, Jie Zhang et.al
发表时间：2020/01/10
数字识别码：10.1038/s41467-019-13909-5
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全无机钙钛矿材料 (CsPbIxBr3-x) 是近年来钙钛矿太阳能电池领域的研究热点之一。相比于有机无机杂化钙钛矿材料而言，CsPbIxBr3-x不仅具有更好的热稳定性，同时在1.7 – 1.8 eV的禁带范围下展现出了良好的光致相分离抗性。然而，目前的CsPbIxBr3-x太阳能电池在能量转换过程中会出现较大的能量损失，从而导致其器件效率显著落后于对应带隙的有机无机杂化钙钛矿太阳能电池。
香港城市大学任广禹教授和朱宗龙教授与华南理工大学叶轩立教授的团队合作，香港城市大学博士生王晶和张杰博士为共同第一作者，该研究于近期发表在Nature Communications上“Highly efficient all-inorganic perovskite solar cells with suppressed non-radiative recombination by a Lewis base”，这项工作证明了多功能界面层是提升钙钛矿太阳能电池性能的有效策略，并为多功能界面材料的设计提供了思路方向。
图1. 6TIC-4F上的-CN 功能团可以有效修饰钝化CsPbIxBr3-x上表面的未饱和Pb2+缺陷，从而降低器件中的非辐射复合损失，提升器件开路电压和效率。
该研究团队于之前设计合成的n型半导体分子，探寻可以优化界面能级和抑制界面复合的策略。研究发现其中6TIC-4F可以有效抑制钙钛矿薄膜中的非辐射复合，改善薄膜的光电性质。这使得经6TIC-4F界面修饰的电池的光电转换效率由13.9%提升至16.1% (认证效率为15.6%)，证明了6TIC-4F界面修饰策略的有效性。对于这一重要的发现，研究团队积极探寻其内在的缺陷钝化机理及其与器件性能之间的关联，这也对于深入理解反式CsPbIxBr3-x器件中的能量损失和进一步优化器件性能具有重要的指导意义。因此，实验结果表明 6TIC-4F上的功能团会与CsPbIxBr3-x表面的未饱和Pb2+缺陷发生相互作用，是可能的两条缺陷钝化路径。理论进一步证实了实验结果。
另一方面，研究团队通过器件物理模型对开路电压损失进行了深入的研究，经过实验测试和理论分析，在开路电压损失的三个方面进行了探索，发现界面调控可以大大降低子带隙 (sub-bandgap) 吸收引起的辐射损失，其引起的开路电压辐射损失也得到了抑制。同时对于器件中光生载流子的非辐射复合损失，修饰后的器件的电致发光效率提升了一个量级，相应的开路电压的非辐射复合损失有近60 mV。因此认为纯无机钙钛矿太阳能电池的开路电压损失主要来源于非辐射复合损失，而功能化的分子修饰将会成为降低这一损失的有效方法。
摘要：All-inorganic perovskite solar cells (PVSCs) have drawn increasing attention because of their outstanding thermal stability. However, their performance is still inferior than the typical organic-inorganic counterparts, especially for the devices with p-i-n configuration. Herein, we successfully employ a Lewis base small molecule to passivate the inorganic perovskite film, and its derived PVSCs achieved a champion efficiency of 16.1% and a certificated efficiency of 15.6% with improved photostability, representing the most efficient inverted all-inorganic PVSCs to date. Our studies reveal that the nitrile (C-N) groups on the small molecule effectively reduce the trap density of the perovskite film and thus significantly suppresses the non-radiative recombination in the derived PVSC by passivating the Pb-exposed surface, resulting in an improved open-circuit voltage from 1.10 V to 1.16 V after passivation. This work provides an insight in the design of functional interlayers for improving efficiencies and stability of all-inorganic PVSCs.
（来源：科学网）
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