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| 准二维钙钛矿能级分布调控-助力高开路电压光伏器件 | Nature Communications |
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论文标题：Reduced-dimensional perovskite photovoltaics with homogeneous energy landscape
期刊：Nature Communications
作者：Tingwei He, Saisai Li et.al
发表时间：2020/04/03
数字识别码：10.1038/s41467-020-15451-1
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准二维钙钛矿太阳能电池的效率远落后于三维钙钛矿器件，高的开路电压（Voc）损失是制约性能提升的瓶颈。准二维钙钛矿薄膜在自组装的过程中，会形成不同厚度的量子阱（值）结构。多值相组成的薄膜拥有不均一的能级结构，存在快速的能量转移，使得器件的Voc受限于薄膜的最小带隙组分。同时，不均一的能级会拓宽薄膜中的电子态分布，增加能态无序（energy disorder）的程度，降低器件的Voc。因此，实现低值准二维钙钛矿的均一能级分布，是制备高效且稳定的光伏器件的重要途径。同时，通过溶液法制备值集中的钙钛矿薄膜，也是该领域面临的挑战！
近期，南开大学化学学院先进能源材料化学教育部重点实验室袁明鉴课题组在Nature Communications上发表题为“Reduced-dimensional perovskite photovoltaics with homogeneous energy landscape”的研究论文，展示一种调控准二维钙钛矿薄膜能级分布的方法，揭示了准二维钙钛矿太阳能电池Voc损失的机制。
首先，选择窄带隙的准二维钙钛矿材料，“拉平”组分间的能级差异，是薄膜实现能级均一分布的基础。作者通过晶体学数据分析和第一性原理计算，确定含有双胺阳离子的间氨甲基哌啶（MAMP）基钙钛矿拥有最小的带隙。单晶表征也证实，MAMP钙钛矿相邻值间有更小的能级差。然而，得到值集中的相分布是更关键的一步。先前的研究表明，前驱溶液成分与钙钛矿薄膜的值分布息息相关。通常，钙钛矿前驱溶液会自发形成胶束，导致薄膜中不同值的随机分布。为抑制胶体形成，作者引入一种酸性添加剂，2-氨基苯酚-4-磺酸（APSA）。TA测试表明，APSA处理的MAMP薄膜获得最窄的能量分布（0.26 eV）。最终制备了具有高Voc（1.21 V）的太阳能电池，实现最小的Voc损失。薄膜和器件两个层面都证明，能级均一的准二维钙钛，可以降低energy disorder程度，抑制载流子复合。
这项工作中，作者结合材料设计与结晶动力学调控，成功制备具有均一能级的低值准二维钙钛矿薄膜，揭示准二维钙钛矿器件中Voc损失的物理机制，为进一步制备高效的准二维钙钛矿太阳能电池提供了新思路。
图. 准二维钙钛矿薄膜中，能量转移造成能量损失。Energy disorder程度高，载流子复合严重，降低太阳能电池的Voc。
摘要：Reduced-dimensional (quasi-2D) perovskite materials are widely applied for perovskite photovoltaics due to their remarkable environmental stability. However, their device performance still lags far behind traditional three dimensional perovskites, particularly high open circuit voltage (Voc) loss. Here, inhomogeneous energy landscape is pointed out to be the sole reason, which introduces extra energy loss, creates band tail states and inhibits minority carrier transport. We thus propose to form homogeneous energy landscape to overcome the problem. A synergistic approach is conceived, by taking advantage of material structure and crystallization kinetic engineering. Accordingly, with the help of density functional theory guided material design, (aminomethyl) piperidinium quasi-2D perovskites are selected. The lowest energy distribution and homogeneous energy landscape are achieved through carefully regulating their crystallization kinetics. We conclude that homogeneous energy landscape significantly reduces the Shockley-Read-Hall recombination and suppresses the quasi-Fermi level splitting, which is crucial to achieve high Voc.
（来源：科学网）
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