作者:丁佳,严涛 来源:中国科学报 发布时间:2024/9/15 21:19:06
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新型催化剂可实现二氧化碳加氢制低碳烯烃新路径

 

近日,太原理工大学李聪明教授团队与武汉大学定明月教授团队在CO2加氢制低碳烯烃方面取得研究进展,团队设计的新型催化剂开辟了一条新的且高效的CO2加氢制低碳烯烃途径,该研究成果发表于PNAS上。

CO2加氢制低碳烯烃为高效利用CO2以及生产高附加值化学品提供有效策略。CO2加氢制低碳烯烃主要包括费托合成路线和甲醇介导路线,但CO2转化率与低碳烯烃选择性之间存在“跷跷板”效应。如何设计高效催化剂是打破CO2加氢制低碳烯烃中的活性-选择性“跷跷板”和实现高的低碳烯烃收率的关键所在。

基于吸热的逆水煤气反应(RWGS)具有高温促进CO2转化以及将惰性CO2转化为较活泼CO的优势,设计出CO2先经RWGS反应生成CO,随后CO加氢生成CH3OH并进一步生成低碳烯烃的新反应路线以及构建高效的多活性位点,有望解决CO2分子难活化、C-C键增长难控以及C=C键易加氢等难点,最终打破“跷跷板”效应。

鉴于此,团队合作设计ZnFeAlO4/SAPO-34复合催化剂打破了CO2加氢制低碳烯烃的活性-选择性权衡,该催化剂可同时实现~42%的CO2转化率和~83%的低碳烯烃选择性,低碳烯烃收率达到~18%,长期稳定性超过450小时。实验和理论计算证明,ZnFeAlO4尖晶石中缺电子四面体Fe位点和富电子八面体Zn位点分别为CO2加氢制CO和CO加氢制CH3OH的活性位点以及SAPO-34分子筛最佳化的Br?nsted酸密度保证CH3OH高选择性生成低碳烯烃。

相关论文信息:https://www.pnas.org/doi/10.1073/pnas.2408297121

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