近日,华东师范大学化学与分子工程学院教授赵晨团队,构建了沸石-金属氧化物多相催化体系,通过芳构化-氢捕获机制耦合转化废弃聚乙烯与二氧化碳(CO2)为芳烃和一氧化碳(CO),并综合多种原位表征、同位标记、模型物的验证等手段,阐释了芳构化-氢捕获的反应机理。相关研究发表于《科学进展》。
废弃的聚乙烯(PE)碳氢含量丰富,被视为潜在的碳氢载体,而CO2是一种可用的废弃碳源,转化过程通常需要大量的氢气。芳香烃是制造燃料添加剂、合成聚合物和表面活性剂的关键中间体,其传统生产途径依赖于石脑油的重整过程。
能否将CO2的转化与聚乙烯的芳构化过程有效耦合,以减少氢气消耗并提升芳烃产品的产率?研究团队实验验证发现,CO2能够原位消耗聚乙烯芳构化过程中产生的活性氢物种,从而有效提高芳烃产率。
此外,研究团队阐明了该催化体系的构效关系,即HZSM-5分子筛充当“储氢池”、CuZnZrOx充当“CO2加氢池”。在芳香化-氢捕获的耦合过程中,HZSM-5酸位点的PE发生芳构化反应,产生的氢迁移到邻近的CuZnZrOx氢受体池中,使CO2发生还原反应生成CO。
聚乙烯和CO2耦合高价值利用的机理阐释和构建的催化体系处理消费后聚乙烯的能力。图片来源于《科学进展》
相关论文信息:https://doi.org/10.1126/sciadv.adn0252
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