钙钛矿太阳电池因光电转换效率高、带隙可调、兼容柔性、易于叠层及可溶液加工等优势，受到了研究人员的广泛关注。经过十多年的发展，其光电转换效率已经超过25.8％。相比于铅基钙钛矿存在环境污染的问题，利用锡取代或部分替代铅成为一个备受关注的研究领域，同时根据单结太阳电池细致平衡理论，锡-铅混合钙钛矿太阳电池可以实现比铅基钙钛矿太阳电池更高的功率转换效率。然而该体系也面临着很多挑战：二价态的锡容易被氧化成四价，导致缺陷和p型掺杂，严重影响电池的长期稳定性；二碘化锡和有机铵之间的反应较为强烈，导致难以获得高质量的锡-铅钙钛矿薄膜。因此，解决以上问题对于提高锡铅混合钙钛矿太阳电池的性能具有重要意义。
近日，太原理工大学郝玉英教授团队提出了一种利用醋酸苯乙胺修饰钙钛矿表面的后处理策略。该成果以《通过醋酸苯乙胺后处理实现高性能2D/3D锡铅钙钛矿太阳能电池》为题，发表于ACS Materials Letters。该研究工作得到国家自然科学基金项目、国家自然科学基金-区域创新发展联合基金项目、山西浙大新材料与化学工程研究院基金项目、山西省科技重大专项、山西省平台与基地专项以及山西省基础研究计划项目的资助。
该研究在锡-铅混合钙钛矿体系的基础上，通过后处理技术对比了有机铵盐材料醋酸苯乙胺和碘化苯乙胺对钙钛矿/电子传输层界面修饰的效果。与碘化苯乙胺相比，醋酸苯乙胺中醋酸跟离子与钙钛矿的B位离子具有更强的相互作用力，容易破坏三维钙钛矿的六碘化铅八面体结构，使苯乙胺离子更容易进入钙钛矿晶格，在表面形成二维结构钙钛矿；同时醋酸苯乙胺后处理也避免了过量碘离子的引入。研究结果表明，醋酸苯乙胺对钙钛矿电池的优化改善主要表现在以下几个方面：在三维钙钛矿表面形成二维钙钛矿钝化层，钝化了薄膜表面和晶界处缺陷，有效抑制了载流子非辐射复合；醋酸苯乙胺与三维钙钛矿形成二维-三维结构后，使能带位置整体上移，与PCBM的能级排列更加匹配，促进了载流子的提取效率，提高了钙钛矿电池的开路电压和短路电流密度；X射线光电子能谱分析和模拟计算表明，与其它卤化物离子相比，醋酸根离子与碘空位具有更高的结合能，二价锡离子和醋酸根离子之间的强配位作用可以有效抑制二价锡离子的氧化，因此改善了电池的长期稳定性。经过醋酸苯乙胺处理后的钙钛矿电池的转换效率从14.75%提高到18.36%，在氮气环境下放置700小时后效率仍保留了初始值的60%，而对照样品放置400小时后效率衰减至初始值的20%。
相关论文信息：https://doi.org/10.1021/acsmaterialslett.3c00188
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