全固态锂电池具有高比能、高安全性、高可靠性、长寿命、可柔性化等优点，在柔性电子器件、电动汽车、航空航天等领域具有巨大的储能应用价值。然而，全固态锂电池有限的固态电解质-电极界面接触导致界面处不连续的离子传输和较大的界面阻抗，最终造成较差的电化学性能甚至电池性能过早劣化。如何有效解决固态电解质与电极固有的界面接触问题是全固态锂电池进一步发展的关键科学问题。
聚合物固态电解质因其质轻、柔性、易加工、安全可靠以及价格低廉等优势，在实现高比能、长循环和高安全的全固态锂电池实际应用中具有巨大潜力。近期，西安交通大学化学学院丁书江教授团队在前期设计的动态超分子离子导电弹性体材料基础上，发展了多重动态键驱动全固态锂电池正极/聚合物电解质一体化的新策略，构建了集成式正极/超薄聚合物电解质的全固态锂电池。
集成式正极/超薄聚合物电解质全固态锂电池的结构表征。（论文课题组供图）
经精细结构设计的动态超分子离子导电弹性体具有优异的电化学性能和力学性能。首先，将动态超分子离子导电弹性体用于固态电解质。有效的锂离子传输有利于锂负极界面处均匀沉积，强而韧的力学性能有利于电解质与锂负极产生共形接触，提高锂负极的稳定性，同时可构建超薄（12μm）的聚合物电解质；其次，将动态超分子离子导电弹性体用于磷酸铁锂正极粘结剂。快速的锂离子传输能力促进电极材料内部的离子传输，多重氢键作用增强电极颗粒间的黏附力。最后，固态电解质和磷酸铁锂复合正极在动态超分子离子导电弹性体中多重动态键（包括动态二硫键、单重氢键以及四重氢键）驱动下形成一体化的正极/聚合物电解质结构，实现了聚合物电解质和电极界面的分子级融合，且组装的集成式正极/超薄聚合物电解质全固态锂电池表现出小的极化电压和界面阻抗、高的比容量和倍率性能，以及良好的循环稳定性。该工作从聚合物分子结构设计角度为全固态锂电池中固有的电解质-电极界面接触问题提供了一种新的解决策略。
上述研究成果近期发表在《德国应化》上，西安交通大学化学学院为第一通讯单位，第一作者是西安交通大学陈晶博士，唯一通讯作者为西安交大化学学院丁书江教授。该研究得到国家自然科学基金委、陕西省科技创新团队以及西安交通大学分析测试共享中心的支持。
论文链接地址：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202307255
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