高鹏课题组与合作者观测到电场调控单个孤立极性拓扑结构的产生和移动

北京大学物理学院量子材料科学中心、电子显微镜实验室高鹏教授团队和台湾阳明交通大学Ying-Hao Chu教授团队，美国宾州州立大学Long-Qing Chen教授团队，中国科学院物理研究所白雪冬研究员团队等合作，报道了电场调控孤立的极性拓扑结构的产生和移动，并通过原子尺度表征和相场模拟揭示了极性拓扑结构的形核和移动机理，为极性拓扑结构的动力学特性提供了新的认识。该研究成果以《电场调控孤立三重极性顶点的形核和移动》（“Electric-field control of the nucleation and motion of isolated three-fold polar vertices”）为题，于10月25日发表在《自然·通讯》（Nature Communications）。

极性拓扑结构由于其纳米尺度的尺寸、稳定性和负电容等物理特性，在高密度存储器和新型电子器件等领域具有很大的应用潜力，成为铁电领域的研究热点。近年来，得益于材料生长技术和表征技术的发展，通过调控铁电材料的电场和应力边界条件或者利用扫描探针写入技术，在复杂氧化物超晶格和铁电薄膜中制备了多种极性拓扑结构，比如极性涡旋、极性顶点、极性斯格明子和极性半子等。如果利用这些极性拓扑结构作为信息存储单元，有望实现Tbit每平方英寸的超高密度存储。

极性拓扑结构的实际应用要求充分了解他们的动力学特性和使用外场操控的能力。很多研究从理论和实验上探索了极性拓扑结构在外加电场和应力场下的转变行为。比如在(PbTiO₃)n/(SrTiO₃)n铁电超晶格中，电场和应力可以诱导通量全闭合畴和平凡铁电畴之间的转变。在类似的材料体系中，极性涡旋结构也可以被电场和应力分别转变成面外和面内的极化畴。然而在这些研究中，极性拓扑结构通常以阵列的形式出现，在电场和应力下的转变呈现出一种集体行为，涉及到多个结构单元同时转变。并且在转变过程中，这些阵列的极性拓扑结构几乎固定在自己的位置而无法移动。因此，虽然单个极性拓扑结构的动力学特性对于很多应用至关重要（比如在数据存储中要求的逐个地写入和擦除），但是对于外场激励下单个极性拓扑结构的动力学特性仍然不清楚。

高鹏研究组近些年基于原子分辨的原位透射电子显微学技术研究了多个低维铁电材料体系中畴结构的动力学过程，包括利用电场调控单个铁弹畴的翻转机制（Acta Mater. 2019, 171, 184），应力场调控极性涡旋和平凡铁电畴之间的可逆转变（Nat.Commun. 2020, 11, 1840），利用电场和应力场分别实现极性通量闭合畴的可逆转变（Proc. Natl. Acad. Sci. 2020, 117, 18954），利用电场调控极性斯格明子的可逆转变和拓扑相变行为（Phys. Rev. Lett. 2022, 129, 107601）等。最近，他们研究了单个孤立的极性拓扑结构在电场下的动力学性质。他们选择的研究体系是三重极性顶点结构。这种结构一般只有在绝缘衬底上才能稳定存在，但是绝缘衬底使器件不能有效施加电场从而无法实现电场调控的研究。他们利用界面元素的自发互扩散来调整界面的极化电荷屏蔽程度，实现既能够稳定这种极性拓扑结构，又能够施加电场，从而直接观察到电场下三重极性顶点的形成和移动。

如图1所示，元素扩散在PbTiO₃/SrRuO₃界面产生了约2个晶胞厚度的SrTiO₃绝缘层，减弱了SrRuO₃底电极对界面极化电荷的屏蔽，为三重极化顶点结构的形成提供了所需的电场边界条件。同时较薄的SrTiO₃层为通过探针和SrRuO3底电极对铁电薄膜施加电场提供了必要条件。如图2所示，利用原位透射电镜电学测量系统和SrTiO₃层的屏蔽作用，他们发现当电场诱导的180°铁电畴壁扩展到界面时，三重极性顶点结构开始形核。然后孤立的三重极性顶点在外电场的驱动下随着180°畴壁来回移动，最高速度达到了约629nm/s。相场模拟证实了SrTiO₃层的作用并且重现了电场驱动孤立的三重极性顶点结构的形核和移动过程。这个研究结果表明了孤立的三重极性顶点结构在电场下的移动能力，为极性拓扑结构的应用提供了有用信息。此外，巧妙的界面工程方法（即：利用界面元素扩散来调整屏蔽条件）也为设计制备和应用极性拓扑结构提供了新思路。

图1 a：PbTiO₃/SrRuO₃界面的原子结构照片；b：界面原子分辨的元素分布；c：界面极化分布；d：孤立的三重极性顶点原子结构照片；e：对应的单胞的键角分布地图；f：三重极性顶点结构的极化分布示意图

图2 a：原位透射电镜电学测量系统的实验装置示意图；b—g：电场调控孤立的三重极性顶点形成和可逆移动；h：孤立的三重极性顶点移动距离测量

北京大学前沿交叉学科研究院已毕业研究生李明强为该论文的第一作者，高鹏为通讯作者。合作者包括台湾阳明交通大学Ying-Hao Chu、Yen-Lin Huang教授、Yongjun Wang、Heng-Jui Liu，美国宾州州立大学Long-Qing Chen、Tiannan Yang教授，中国科学院物理研究所白雪冬、陈潘博士，北京大学物理学院量子材料科学中心研究生朱瑞雪、时若晨和博士后李晓梅，北京大学电子显微镜实验室马秀梅高级工程师和张敬民高级工程师。研究工作得到了国家自然科学基金、量子协同创新中心等支持。