安徽理工大学化学工程学院副教授王一双、教授陈明强团队以凹凸棒石天然黏土材料为硅源，制备出具有MFI拓扑结构沸石封装镍-钴合金催化剂，并发现这种材料可高效催化甲烷干重整制备合成气。相关研究成果发表于《应用催化B：环境》，论文第一作者为博士生梁德芳。

凹凸棒石基MFI沸石封装Ni-Co合金催化甲烷干重整制备合成气示意图 安徽理工大学供图

甲烷干重整可以将甲烷和二氧化碳两种温室气体转化为合成气，进而转化为甲醇、长链碳氢化合物等优质燃料和平台化学品，对缓解我国液体燃料紧缺、助力“双碳”目标具有重大意义。

然而，甲烷干重整高温反应体系易导致镍基催化剂因活性组分烧结、积炭封装而快速失活。因此，开发具有高活性、高稳定性的催化剂是关键挑战。

此次工作中，陈明强团队采用凹凸棒石天然黏土作硅源，经结构重塑成功制备MFI拓扑结构沸石封装镍-钴合金催化剂。

“结果显示，沸石封装层有利于稳定性、富缺陷镍-钴合金结构的形成，并且镍-钴合金结构促进了富电子Ni金属位的形成，进而显著提高了甲烷碳氢键断裂能力。另外，沸石层表面碱性位点和金属位点的协同作用提高了二氧化碳分子的吸附/活化以及其与积炭前体作用转化为一氧化碳的过程，从而在延长催化剂使用寿命的同时仍能高效催化甲烷干重整反应。”王一双说。

另外，团队人员采用原位漫反射等前沿技术通过对反应物分子及中间产物的吸附活化过程进行剖析，进一步揭示了甲烷干重整过程中的积炭移除机制。

王一双说，“黏土材料如凹凸棒石具有绿色经济、结构稳定性高的优势，是天然的硅铝源，同时也是甲烷干重整催化剂的优异载体，但目前黏土基材料在该领域的研究仍然很少。因此，此次研究制备出的Ni-黏土基复合材料，为提高甲烷干重整催化剂催化性能提供一种优化策略，并且拓展黏土基材料在催化甲烷干重整及低浓煤层气制备合成气领域中的应用。”

审稿人认为，“本文用凹凸棒石代替商业硅源制备具有特定微-介复合孔道的沸石封装层，降低了沸石合成成本，而且独特的复合孔可以通过孔道限域在有效稳定合金位点同时不影响反应物/中间产物与封装合金位点的密切接触。这在甲烷干重整催化剂设计与优化策略中是一项创新性突破。”

相关论文信息：https://doi.org/10.1016/j.apcatb.2022.122088