“穿上”保护外衣的铜基催化剂 大连化物所供图
近日,中国科学院大连化学物理研究所研究员孙剑、副研究员俞佳枫团队,与日本富山大学教授Noritatsu Tsubaki等人合作,通过改变铜表面的电子结构性质、增强二氧化钛载体的还原性,首次在较低温度下让铜基催化剂表面形成保护层,从而构建出800℃高温稳定的铜基多相催化剂。
长期以来,铜基催化剂因其廉价和高活性被广泛应用于多种工业催化反应中。但铜纳米颗粒极易在300℃以上的高温下烧结聚集而失活,严重限制了其高温应用。因此,构建保护层,给铜颗粒穿上“金钟罩铁布衫”,限制其聚集长大成为解决这一问题的关键技术之一。然而,不同于金等贵金属催化剂,铜基催化剂的载体很难向铜表面迁移发生强相互作用,形成包裹。
“这是由于铜的熔点低,当处于高温环境时,小尺寸的铜颗粒极易‘抱团’,聚集长大成大颗粒而导致失活。”孙剑解释。
研究中,合作团队通过利用自主开发的磁控溅射技术,改变了铜的外围电子环境,同时采用火焰喷射技术,增加了氧化物中晶格氧无序度,分别促进电子转移和载体还原,在300℃较温和条件下让铜基催化剂表面形成保护层。进一步的研究发现,在高温二氧化碳加氢反应条件下,该铜基多相催化剂可连续稳定运行700小时,保持催化活性,未见铜纳米颗粒聚集。
孙剑表示,该研究实现了铜基催化剂保护层的构筑和调控,阐明了催化剂表界面上的反应过程和催化机理,为提高铜基催化剂的水热稳定性提供了全新策略,有望进一步拓宽铜基催化剂的高温应用领域。
该研究得到国家自然科学基金、中国科学院青年创新促进会、兴辽英才青年拔尖人才计划、大连市杰出青年科技人才计划、中国科学院大连化学物理研究所创新基金等项目的支持。
相关成果发表在《自然—通讯》上。
相关论文信息:https://doi.org/10.1038/s41467-021-27557-1
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